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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2007年
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钯复合膜反应器中的水煤气变换反应与混合气体分离过程

王卫平  
【摘要】: 通过化石燃料重整为质子交换膜燃料电池(PEMFC)供氢时,必须消除产物中的CO以避免Pt电极中毒。在消除CO的各种方法中,应用钯膜反应器于水煤气变换反应(WGSR),实现CO的转化反应与产物氢的分离纯化过程的一体化,可能在降低成本的同时简化流程与减少装置空间,因而成为研究的热点之一。本论文在国内外首先采用具有高比分离面积的致密钯/陶瓷中空纤维复合膜反应器,初步的研究了钯/陶瓷中空纤维复合膜反应器中的WGSR。结果表明,在某些条件下,钯膜反应器中的CO转化率不仅可以超过固定床反应器转化率,而且可以超过热力学平衡转化率值。 钯膜反应器中的氨分解反应由于能够一步分解直接为PEMFC提供高纯氢气而越来越受到关注。氨分解反应产物,H_2/N_2混合气,经钯膜分离纯化是氨分解供氢的关键步骤,因此具有重要的研究价值。论文首先从实验和理论模拟研究两方面详细研究了各种操作条件下,新鲜钯/陶瓷中空纤维复合膜反应器中H_2/N_2混合气体的渗透分离行为。在很广的参数范围内,模拟计算结果与实验测得的结果之间能够很好的吻合。由此表明,一定时间的氮气共存对于氢气在钯复合膜中渗透扩散没有明显的影响。随后,论文进一步详细考察了较广温度范围内,与氮气的长期共存对钯复合膜中氢气渗透行为的影响。结果发现,在一定温度范围内,氮气与氢气在钯膜表面的长期共存会导致其中毒失活,具体表现为膜的氢渗透率随时间逐渐下降。论文研究和提出了可能的中毒失活机理,并进行了详细的讨论。在此基础上,研究、探索和提出了失活钯膜再生的合适条件。如此的在同一钯复合膜上连续数月的渗透测试结果从另一侧面也表明,本组研发的改进的化学镀法制备的致密钯/陶瓷中空纤维复合膜不仅有高的氢渗透率和渗透选择性,还具有良好的长期热稳定性和化学稳定性,具有深入研究的价值以及良好的应用前景。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ028.8

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