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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2007年
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F+H_2反应的高分辨交叉分子束研究

邱明辉  
【摘要】: 为了研究在低碰撞能下F(~2P)+ H_2(j=0,1)反应的动力学以及探测这一重要反应的共振现象,我们研制了一台利用交叉分子束技术和氢原子里德堡态标识的飞行时间谱技术的实验装置。这套装置的最大优点有两处:一是引进氟原子转动束源;二是同时利用两个转动探测器来采集信号。 在碰撞能0.19~1.2 kcal/mol范围内我们对F(~2P)+ H_2(j=0,1)反应进行了全量子态分辨的高分辨交叉分子束散射实验的研究,通过高精度的理论动力学计算,我们详细地分析了反应机理以及反应的共振机理。 在碰撞能为0.52 kcal/mol时,实验所观测到的F(~2P_(3/2))+ H_2(j=0)反应产物HF(v’=2)显著的前向散射峰是由于束缚在特殊的HF(v’=3)-H’振动绝热势内基态(003)的Feshbach共振和第一激发态(103)的Feshbach共振所引起的。而且由于这两个共振态之间的干涉,产物HF(v’=2)的前向散射得到明显的增强。 此外,我们还研究了氢分子的转动激发对Feshbach共振的影响。在碰撞能为0.52 kcal/mol和0.56 kcal/mol时F+H_2(j=1)反应中两个共振态(003)和(103)对产物HF(v’=2)没有贡献,反应主要是通过连续隧穿反应机制进行的,是直接反应过程。在碰撞能为0.56kcal/mol时F(~2P_(3/2))+ H_2(j=0)反应中基共振态(003)、激发共振态(103)和连续隧穿效应均有贡献,而且基共振态的贡献主要是前向散射;激发共振态的贡献前后向散射都有,前向散射稍多一点;而连续隧穿效应的贡献则是明显的后向散射。而在碰撞能为0.19 kcal/mol时,F+H_2(j=0)反应主要是通过连续隧穿机制进行的,而F+H_2(j=1)反应中则有明显的前向散射峰。这也是由于两个共振态(003)和(103)所引起的。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.12

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