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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2007年
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炭材料担载的银、铂基催化剂上一氧化碳选择氧化反应的研究

陈礼敏  
【摘要】: 质子交换膜燃料电池(PEMFC)以纯氢或由甲醇、天然气等碳氢化合物重整得到的氢为燃料,操作温度低(60-80oC)而受到了广泛的关注。但是Pt电极很容易被重整气中微量的CO所毒化,因此低温选择氧化消除富氢中的CO对PEMFC的应用十分重要。 本论文重点研究了炭材料担载的Ag、PtAg以及PtFeNi催化剂上CO选择氧化反应的性能,主要研究内容和实验结果包括:(1)系统考察了椰壳基活性炭(AC)载体的孔结构、表面化学性质以及氢气活化对Ag/AC催化剂上反应性能的影响。结果表明高的中孔比表面积有利于提高Ag粒子的分散度,低温达到较高的CO最高转化率;高的微孔比表面积使生成的Ag粒子很大,高温达到较低的CO最高转化率。丰富的表面含氧基团一方面使Ag粒子尺寸呈双峰分布,另一方面又有利于小粒子的生成,催化剂在低温达到较低的CO最高转化率。氢气处理后,AC上可以形成超氧物种;银的存在促进了超氧物种的形成;银存在时超氧物种可以与CO反应,高温活化提高了AC生成超氧物种的能力,从而提高了Ag/AC催化剂的催化性能。(2)研究了碳黑担载的PtAg双金属催化剂的催化性能和结构,并将二者进行关联。结果表明Pt、Ag没有形成明显的合金相,但是二者具有一定的相互作用,从而显示出明显的协同效应。(3)详细的研究了不同炭材料担载的PtFeNi催化剂的催化性能以及Fe和/或Ni对Pt催化剂的促进作用。研究发现含有铁、镍的多壁碳纳米管担载的铂催化剂具有高活性、高选择性、高稳定性并且在室温可以完全消除CO。Fe和/或Ni对Pt催化剂有明显的促进作用;炭材料的电阻率越小则其对应催化剂的催化性能越好。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.32

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前4条
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