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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2007年
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以无机固体过氧化物或超氧化物为原料产生单重态氧的研究

李庆伟  
【摘要】: 氧碘化学激光器(COIL)的发展已经到了提高系统安全性、工作环境适应性和降低系统的复杂性的阶段,而寻求发展新的O_2(~1△_g)的产生方式和方法是这个阶段的重要方向之一。无机固体过氧化物与Cl_2或HCl进行的化学反应就是一种新的O_2(~1△_g)的产生方法,目前对该方法的研究尚处于探索阶段,其能否满足COIL的应用需求,还需深入研究此方法产生O_2(~1△_g)的性能,因此,本课题进行了相关的实验研究和热力学性质计算分析: 1、在固定床式反应器中研究了两种气–固化学反应体系:Na_2O_2–HCl和Na_2O_2–Cl_2。结果只能测到Na_2O_2–Cl_2体系在1268 nm附近的O_2(~1△_g)单分子发射光谱,而无法测到634或703 nm处的O_2(~1△_g)双分子协同发射光谱。两种体系均为强放热反应,造成床层温度过高不利于O_2(~1△_g)的存活。 2、研究设计了三种新的反应途径:气–固、气–固–液和气–液等反应途径。研究结果表明,在气–固反应体系中加入CCl_4和H_2O(或D_2O)以上述三种新的反应途径进行的反应,产生O_2(~1△_g)的效率可以得到不同程度的提高。研究结果还表明:五种不同固体反应物与Cl_2反应产生O_2(~1△_g)的反应活性大小关系为:Li_2O_2KO_2~Na_2O_2SrO_2BaO_2;气体反应物Cl_2比HCl与上述固体反应物反应时更利于产生O_2(~1△_g)。 3、用Gaussian程序在RHF/6-31G**和RHF/Lanl2dz计算水平上对碱金属过氧化物和超氧化物、碱土金属的过氧化物和超氧化物与卤素气体、卤化氢气体和卤化氘气体的所有可能组合的气–固反应体系的热力学性质(△rH、△rG)进行了计算。分析结果表明,在低温和合适的真空压力的反应条件下,碱金属超氧化物与F_2或Cl_2组合的反应体系较利于O_2(~1△_g)的产生。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ123.1

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【引证文献】
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1 王勐;碘甲烷混合气体DBD放电特性的实验研究[D];大连理工大学;2013年
【参考文献】
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1 刘明,沈关林,杨何平,沙国河,张存浩;亚磷酸三苯酯臭氧化合物分解产生单重态氧的研究[J];化学物理学报;2004年02期
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【共引文献】
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1 陈文武;氧碘化学激光器轻型化技术研究[D];大连理工大学;2010年
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2 刘万发,郭敬为,桑风亭;射流式O_2(~1Δ)发生器的理论[J];量子电子学报;1999年04期
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