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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2007年
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钌催化剂上苯选择加氢合成环己烯的研究

宁剑波  
【摘要】: 环己烯是一种重要的有机化工原料。作为一种中间体,环己烯可广泛应用于医药、农药、染料、洗涤剂、炸药、饲料添加剂、聚酯和其他精细化学品的生产。 苯选择加氢合成环己烯的方法是大批量获得环己烯的最佳方法。本论文通过文献总结,分析了传质在苯选择加氢反应中的重要性。总结指出,反应中,水吸附在催化剂表面形成水膜吸附层。该水膜吸附层促进了水中溶解能力较差的环己烯的脱附,从而得到较高的环己烯收率。然而,正是由于水膜吸附层的存在,钌催化剂的活性一般都较低。 本论文围绕向载体中添加亲水性物质以提高环己烯的收率,减小钌纳米尺寸以提高钌催化剂的活性,设计了硼酸锌改性的负载型催化剂、硼氢化物低温还原的纳米钌-二氧化锆催化剂和使用微乳法制备的纳米钌-二氧化硅催化剂。使用硼氢化钾低温还原制备的催化剂,在苯转化率40%时,环己烯的选择性能达到75%,其TON(H_2)达到0.3 S~(-1)。而使用微乳法制备的纳米钌硅催化剂,苯转化率为40%时,环己烯的选择性达到76%,环己烯的最高收率达到42%,其TON(H_2)达到0.76 S~(-1)。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.32

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【引证文献】
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1 付庆涛;磁性催化剂与磁稳定床中苯选择性加氢研究[D];中国石油大学;2011年
2 刘建良;液相苯部分加氢制环己烯反应Ru基催化剂的研究[D];复旦大学;2010年
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1 熊建平;新型苯加氢制环己烯Ru-B/Zn_xZr_yO_z催化剂的制备及表征[D];天津大学;2012年
【参考文献】
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【共引文献】
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10 刘寿长,罗鸽,韩民乐,李中军;浸渍法制备的苯部分加氢制环己烯催化剂的表征[J];催化学报;2001年06期
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2 洪广言;;微纳米晶的形貌观察[A];第15届全国晶体生长与材料学术会议论文集[C];2009年
3 余建强;费超;曹峻清;;用于苯部分加氢的Ru/C催化剂的研制[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
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5 白尔铮;;基础有机原料工业的绿色催化工艺[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
6 范能全;范永仙;周春晖;谢华丽;李明燕;葛忠华;李小年;;催化脱水反应及其催化剂的研究和开发[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
7 马兰;贺德华;彭庆蓉;葛少辉;;烯烃氢甲酰化新型Co催化剂的研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
8 熊春燕;马瑞平;乔永志;闫皙;张云;王媛媛;;苯加氢制环己烯Ru系催化剂的制备方法研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
9 魏绍东;;非冷冻法制备纳米碳酸钙的工艺研究[A];中国纳米级无机粉体材料发展·节能·环保高峰论坛论文集[C];2007年
10 熊中强;米镇涛;张香文;;负载型Pd-B非晶态合金加氢催化剂的制备与反应研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
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1 陈云;活性炭及其改性催化剂应用于碘化氢分解的性能及机理研究[D];浙江大学;2010年
2 单祥雷;环己烯水合制备环己醇催化反应过程的研究[D];华东理工大学;2011年
3 王威燕;生物油中含氧化合物加氢脱氧新型催化剂的制备、表征及性能研究[D];湘潭大学;2011年
4 付庆涛;磁性催化剂与磁稳定床中苯选择性加氢研究[D];中国石油大学;2011年
5 刘玥;硅酸盐催化剂制备及其催化臭氧氧化水中氯代硝基苯[D];哈尔滨工业大学;2011年
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9 章亚东;环己烯环氧化催化剂的合成、表征及其催化性能研究[D];郑州大学;2003年
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1 朱丹丹;环氧环戊烷及戊二酸的合成研究[D];郑州大学;2010年
2 付丽丽;固载型杂多酸催化剂制备及催化环已烯环氧化工艺研究[D];郑州大学;2010年
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5 杨翠花;镍基纳米非晶态合金催化剂的制备及表面性质调控[D];河北科技大学;2011年
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8 周聪;新型纸基分离材料的研究[D];湖南师范大学;2011年
9 关明;氧化法合成环己酮(醇)的研究[D];东北石油大学;2011年
10 徐燕萍;环氧环己烷的分离与精制工艺研究[D];郑州大学;2011年
【同被引文献】
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1 刘寿长,罗鸽,韩民乐,李中军;浸渍法制备的苯部分加氢制环己烯催化剂的表征[J];催化学报;2001年06期
2 刘寿长,罗鸽,王海荣,谢云龙,杨邦举,韩民乐;液相法Ru-M-B/ZrO_2催化苯选择加氢制环己烯反应条件的研究[J];催化学报;2002年04期
3 刘寿长,郭益群,杨新丽,姬永亮,罗鸽;液相法苯选择加氢制环己烯催化反应动力学方程[J];催化学报;2003年01期
4 王辉,刘仲毅,师瑞娟,张永娜,张洪权,刘寿长;用于苯选择加氢制环己烯的非晶态合金Ru-La-B/ZrO_2催化剂的失活与再生[J];催化学报;2005年05期
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10 秦燕飞;薛伟;李芳;王延吉;魏珺芳;;Ru-[bmim]BF_4 的制备及催化苯选择加氢反应性能[J];催化学报;2011年11期
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1 王建强;新型钌催化剂的制备表征及苯选择加氢反应研究[D];复旦大学;2005年
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3 汤慧利;新型磁性纳米材料和介孔氧化硅材料的设计合成及应用研究[D];复旦大学;2008年
4 刘建良;液相苯部分加氢制环己烯反应Ru基催化剂的研究[D];复旦大学;2010年
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1 罗鸽;苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂制备及表征[D];郑州大学;2002年
2 杨永辉;磁性微球形氧化铝载体与催化剂制备及性能研究[D];北京化工大学;2006年
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1 钱成洋;液相苯加氢制环己烯的Ru系催化剂研究[D];北京化工大学;2012年
2 熊建平;新型苯加氢制环己烯Ru-B/Zn_xZr_yO_z催化剂的制备及表征[D];天津大学;2012年
【二级参考文献】
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2 蒋永生,傅敏,高宇;超声相转移催化氧化环己醇合成己二酸的实验研究[J];包装工程;2005年01期
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10 刘君佐;张苏华;;脉冲微催化反应研究法——Ⅰ.环己烯加氢和异构化[J];石油化工;1982年03期
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5 郭欣欣;赵飒;熊春燕;马瑞平;乔永智;张志昆;张向京;;微乳体系中制备环己烯的研究[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年
6 陆连玉;彭福兵;姜忠义;王江辉;;聚乙烯醇-壳聚糖共混膜渗透蒸发分离苯/环己烷的研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
7 罗根祥;秦永航;肖进兵;刘春生;;Ce-MCM-41上的环己烷脱氢反应[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
8 刘建良;周功兵;乔明华;;RuPtB/ZrO_2催化剂用于液相苯选择加氢制备环己烯[A];第一届全国精细化工催化会议论文集[C];2009年
9 代敏;王红;张晓彤;段林海;宋丽娟;孙兆林;;重量法研究苯和环己烷在Silicalite-1分子筛上的动力学性能[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
10 高林辉;陈长聘;安越;李寿权;葛红卫;;四氢呋喃中不同时间球磨改性的La_(1.8)Ca_(0.2)Mg_(14)Ni_3合金和苯组成浆液的吸氢性能[A];中国稀土学会第一届青年学术会议论文集[C];2005年
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1 本报记者 罗辉;小心新车变成“气味杀手”[N];健康时报;2003年
2 木公;艾斯苯的优化方案[N];中国石化报;2001年
3 冶治;艾斯苯助力油气企业降生产成本[N];中国石化报;2005年
4 王雪飞;室内装修甲醛和苯危害最大[N];健康报;2004年
5 本报记者 许晓东;苯正成为皮革行业的杀手[N];消费日报;2003年
6 ;家装苯超标 白血病发病高[N];中华建筑报;2002年
7 尚言;增产苯和二甲苯的新技术[N];中国石化报;2004年
8 中石宣;中国石化携手艾斯苯优化供应链[N];中国交通报;2003年
9 孙共;甲醛、氨、苯有克星[N];科技日报;2002年
10 本报记者 徐风;内墙涂料:苯、醛浓度超标 刺眼又刺皮肤[N];中国质量报;2001年
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1 宁剑波;钌催化剂上苯选择加氢合成环己烯的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
2 刘建良;液相苯部分加氢制环己烯反应Ru基催化剂的研究[D];复旦大学;2010年
3 章亚东;环己烯环氧化催化剂的合成、表征及其催化性能研究[D];郑州大学;2003年
4 王建强;新型钌催化剂的制备表征及苯选择加氢反应研究[D];复旦大学;2005年
5 单祥雷;环己烯水合制备环己醇催化反应过程的研究[D];华东理工大学;2011年
6 安全福;有机混合物(苯/环己烷、甲醇/MTBE)渗透汽化膜材料的制备、溶液性质及其分离性能[D];浙江大学;2005年
7 井淑波;杂多化合物的合成、性质研究及其在环己烷氧化反应中的应用[D];吉林大学;2004年
8 晋梅;Mg-V-O催化剂上的环已烷气相氧化脱氢反应[D];华东理工大学;2010年
9 刘小秦;环已烷仿生催化氧化工业应用研究[D];湖南大学;2004年
10 黄冠;生物高分子金属卟啉催化空气氧化环己烷研究[D];湖南大学;2003年
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1 时花平;共沸物系分离的研究[D];天津大学;2004年
2 蒋卫和;环氧环已烷的合成及应用[D];湖南大学;2003年
3 宋颖;钌基催化剂上苯选择加氢过程及动力学研究[D];河北工业大学;2009年
4 刘媛;苯选择加氢和环己烯水合催化反应过程研究[D];河北工业大学;2007年
5 徐敏强;环氧环己烷的电化学合成研究[D];郑州大学;2003年
6 周恒涛;室内挥发性有机物对空气品质影响的研究[D];河南农业大学;2007年
7 黄敬;悬浮催化蒸馏工艺在苯加氢反应中的应用[D];湘潭大学;2007年
8 赵荣明;纳米复合催化剂催化氧化环已烷制丁二酸酐的研究[D];湖南大学;2004年
9 冯海锋;PMPhS渗透蒸发膜脱除水中苯的实验研究及理论计算[D];天津大学;2004年
10 韩玲;NzX沸石膜的合成及在苯和氮气混合体系中的分离应用[D];大连理工大学;2005年
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