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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2017年
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掺氮、还原石墨烯量子点的一步温和制备及其环境催化应用研究

王珏华  
【摘要】:以氧化石墨烯(GO)为原料,通过一步还原制备得到掺氮、还原性的石墨烯量子点(Nitrogen-doped reduced graphene oxide quantum dots,N-rGQDs),其具有良好的荧光性能、化学稳定性及生物兼容性,目前已被广泛应用于生物成像、光催化、能量转换等领域。然而,N-rGQDs的制备通常采用较复杂、高能耗的两步法,且N-rGQDs表面结构可控性差。因此,本课题提出了一种温和、一步制备N-rGQDs的绿色制备方法,且在制备过程中同时实现尺寸、结构可控;制备得到的量子点具有良好的环境催化应用前景,本课题对其在环境催化领域的催化性能和机理进行了探讨和分析,取得了以下创新性成果:1)在常温常压下,利用无金属芬顿切割制得N-rGQDs,N-rGQDs切割制备过程进行的跟踪、分析和监控结果显示,发现氧化石墨烯量子点的氧化损伤有一定修复,其含有的C-O键和C=O键降低了 21%,并成功实现了对芳环氮(Nar)、叔胺氮[Ar-N-(CH3)2]以及氨基氮(C-NH2)三种主要含氮结构的有效控制。因N-rGQDs具有优异的催化性能,本文将其应用在了臭氧催化体系,并通过计算化学手段对催化机理进行了分析探讨,得出N-rGQDs的三种N结构中Nar为主要活性位点,Ar-N-(CH3)2为辅助活性位点,为定向调控和制备高效催化剂提供了思路。2)设计、制备并最终获得了一种光催化活性较强的多孔C3N4/N-rGQDs复合光催化剂,并考察了 N-rGQDs结构、负载量对催化性能的影响。复合光催化剂的光催化性能对照组提升1.8倍,从不同N-rGQDs结构、N-rGQDs负载量等角度探讨了催化机理,发现N-rGQDs中的Nar结构最有利于促进催化活性,通过优化条件,N-rGQDs的最佳负载量为 gN-rGQDs/g多孔C3N4=3.4× 10-5。3)选取最优结构的N-rGQDs及负载条件,制备得到N-rGQDs与不同结构C3N4复合的光催化材料,并主要从材料物理形貌特点和化学键改变情况两个角度考察不同C3N4结构对光催化性能的影响。体相C3N4/N-rGQD5、多孔C3N4/N-rGQD5以及纳米片层C3N4/N-rGQD5三种材料作为催化剂时,目标污染物的去除率依次为53.8%,98.0%和99.0%。由此可见,具有多孔和纳米片层结构的复合材料有利于促进材料的复合效率。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ127.11;X505;O643.36

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