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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2017年
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蒙脱石负载锰催化剂对单质汞的催化氧化研究

吴应红  
【摘要】:重金属汞因具有高毒性、持久性、易迁移、高生物富集性等特点,其排放已成为全球关注的热点。作为最主要的人为汞排放源之一,煤燃烧过程产生大量单质汞(Hg0)。因其高挥发性和低水溶性,Hg0是大气汞污染控制方向研究的重点和难点。活性炭喷射技术是目前最为成熟的脱汞技术,但运行成本高、温度窗口窄等问题限制了其推广应用,因此开发高效廉价宽温度的新型脱汞材料具有重要的实际意义。本论文采用天然蒙脱石作为催化剂载体,一方面,对其进行改性处理考察其对单质汞的脱除性能,同时与以TiO_2、Al2O3和SiO_2为载体的Mn基催化剂进行对比,探究活性组分Mn与不同载体的协同作用机制。采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(Hg-TPD)等表征手段分析和比较不同载体与活性组分之间的相互作用机制。另一方面,考察制备方法、焙烧温度、负载量、反应温度等因素对改性蒙脱石(MK10)脱汞性能的影响,并在此基础上初步探讨不同烟气组分下蒙脱石的脱汞机理及其工业适用性。获得了以下成果:(1)考察了不同载体负载型Mn基催化剂的脱汞性能,探究了各催化剂物理化学性质的异同,阐明了负载型Mn基催化剂脱汞性能的载体效应。系列催化剂脱汞性能顺序为:4%Mn/MK104%Mn/SiO_24%Mn/TiO_24%Mn/Al2O3。催化剂活性组分锰氧化物的物种、形貌及价态分布因载体不同而存在差异,进而影响其对单质汞的脱除效果。(2)研究了不同条件下汞在Mn基催化剂上的反应路径,探明了催化剂活性组分的形貌和价态与汞吸附氧化作用的构效关系。不同反应温度窗口,单质汞的脱除遵循不同的反应机理。同时催化剂活性组分的形貌和价态亦会影响汞的吸附和氧化作用:无定型态Mn4+最有利于汞的氧化;无定型态Mn3+在高温时促进汞的氧化;而晶体态Mn4+主要促进汞的化学吸附。(3)优化了 MK10的制备工艺条件,探究了 Mn/MK10高效脱汞的内在原因。采用酸活化浸渍法在425℃焙烧制备得到的4%Mn/MK10效果最佳,在100-400℃温度区间内可实现99%以上的脱汞效率。Mn/MK10催化剂上Mn与MK10之间相互作用可形成无定型Mn4+,这是其较其它过渡金属催化剂具有高活性的主要原因。(4)考察了烟气组分对Mn/MK10脱汞性能的影响,O_2、NO和HCl均起促进作用,因为它们的加入分别促使HgO,Hg(NO3)2和HgCl2的生成。而SO_2和H2O(g)起抑制作用,且原因分别归因于硫酸盐的生成和竞争吸附。在典型模拟烟气氮硫比范围内,即使没有HCl存在,4%Mn/MK10也表现出良好的脱汞性能,表明其具有一定工业应用潜力。本文主要创新点在于开发了一种具有高氧化效率、宽温度窗口、同时适用于无氯和低氯烟气体系的新型脱汞催化剂。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36

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