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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2017年
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多环季胺类自燃离子液体的设计合成

原玉涛  
【摘要】:在航天系统中,推进剂是动力核心。目前应用的肼类燃料易挥发、剧毒,亟待研发绿色替代品。离子液体具有低蒸汽压、低毒、高稳定性的特点,同时,部分离子液体还具有良好的"自燃"特性,成为极具潜力的新型推进剂燃料。但是自燃离子液体的密度有待进一步提高,从而实现推进剂装载量和比冲的提升。本文针对提高自燃离子液体密度,提出多环化和增加重原子的思路,设计合成新型离子液体,内容如下:设计合成了 1-氮-双环[2,2,2]辛烷类自燃离子液体,测试结果表明:分解温度230-322℃,密度 1.06-1.27 gcm-3,比冲 261.3.5-265.2 s,生成焓 7.8-431.1kJ mol-1,点火延迟时间14-186ms。其中,1-甲基-1-氮-双环[2,2,2]辛烷二氰胺盐(1.20g cm-3)密度高于单环同分异构化合物N-甲基-N-烯丙基吡咯二氰胺盐(1.05 gcm-3);1-炔丙基-1-氮-双环[2,2,2]辛烷二氰胺盐综合性能良好,如密度1.19gcm-3,比冲265.2s,生成焓431.1 kJ mol-1,点火延迟时间14 ms。设计合成了 1,4-二氮-双环[2,2,2]辛烷类自燃离子液体,测试结果表明:分解温度200-282℃,密度 1.10-1.31 gcm-3,生成焓 113.9-537.5 kJ mol-1 比冲 260.5-266.2s,点火延迟时间20-1053 ms。1,4-二氮-双环[2,2,2]辛烷类离子液体的热稳定性低于、密度高于相应的1-氮-双环[2,2,2]辛烷类离子液体。其中,1-炔丙基-1,4-二氮-双环[2,2,2]辛烷二氰胺盐密度(1.25gcm-3)高于相应的单环同分异构化合物1-乙烯基-3-丙基咪唑二氰胺盐(1.07 gcm-3)。设计合成了 5,7-二甲基-1,3-二氮金刚烷类离子液体,测试结果表明:分解温度157-305℃,密度 1.18-1.26 g cm-3,生成焓 11.9-140.9 kJ mol-1,比冲 257.8-263.8 s。其中含炔丙基支链的离子液体可以与白色发烟硝酸发生自燃反应。综上所述,本文在提高密度的指导思想下,设计合成了 1-氮-双环[2,2,2]辛烷类、1,4-二氮-双环[2,2,2]辛烷类、5,7-二甲基-1,3-二氮金刚烷类自燃离子液体,表征了所得离子液体的结构、玻璃化转变温度、热稳定性、自燃性及比冲,并进行了充分的讨论。测试结果证实三类离子液体具有相对高的密度,可达1.31 g cm-3,为高密度自燃离子液体发展提供了数据支撑和科学依据。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:V511;O645.1

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