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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2018年
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循环流化床解耦燃烧过程低NO_x排放机理研究

DO HAI SAM  
【摘要】:循环流化床解耦燃烧(CFBDC)实现低氮氧化物(NOx)排放的技术可行性已在处理白酒糟(DSL)的工业示范装置上得到了很好验证。低NOx排放被认为是由包括焦炭,焦油和热解气(py-gas)的DSL热解产物在燃烧器中再燃时共同还原NOx的结果。为揭示CFBDC系统中还原NOx的机理,本研究采用实验室规模的沉降炉(DTR)反应器,模拟CFBDC再燃条件,研究了生物质半焦、焦油和热解气对NO的还原能力,并因此概算了 CFBDC中各热解产物组分的潜在作用。本论文在500℃下热解DSL制备测试用半焦和焦油,py-gas根据实验所得热解气的组成采用钢瓶气配制。为确保NO被充分还原,大多数实验在反应物总质量给料速度0.15g/min条件下进行。第4章首先研究了 NO还原效率(ηe)随反应物进料速率、再燃化学计量比(SR)、反应温度、停留时间和初始烟气组成的变化。结果表明,在相同质量流速条件下,焦油较半焦和热解气更能抑制NO的产生。热解气中CO的存在抑制了均相NO还原反应,导致热解气的ηe较低。对于由DSL制备的半焦和焦油,高温和高的初始NO、CO浓度促进其对NO的还原。本章的主要结论是:通过热解产物再燃烧获得最高ηe的适当SR值为0.6-0.8。基于上述结果,第5章研究了焦炭,焦油和热解气对NO还原的协同效应。结果表明,NO还原物的总质量流速一定时,焦炭/热解气混合物(二元反应物)比其它混合物能够实现最佳的协同NO还原效果,且还原效率随着热解气比例的增加而升高。而只有当焦油比例降低至26%时,焦油/热解气或焦油/半焦混合物才产生积极作用。此外,热解产物在还原NO过程中,焦炭与某些物质(如H2,CxHy)之间存在有效的相互作用,其协同效应与反应物中C,H元素与进料NO的摩尔比密切相关(CH/NO比)。第6章进一步研究了来源于其他燃料如木屑(SD)和先锋(XF)褐煤的焦炭和焦油的还原能力。在一定的还原物质量比率下(0.15g/min),SD焦炭或XF褐煤焦由于灰分含量较低(具有催化物质),还原NO效率低于DSL焦炭,但SD焦油在三种焦油中实现的ηe最高。值得注意的是,焦油总是表现出比焦炭更好的NO还原能力。以苯酚、苯、乙酸、乙酸甲酯和庚烷等作为模型焦油化合物还原NO的实验表明,焦油中的苯酚发挥的作用显著。无论是生物质焦油还是煤焦油,含有至少一个芳香环(如苯酚,苯)的化合物组分都是还原NO的主要贡献者。本研究的结果将对应用CFBDC技术处理富N燃料在操作运行方面具有重要指导意义。考虑到热解产生的焦油是降低CFBDC中NOx排放的主导因素,建议今后研究集中于焦油还原NO的动力学,以及焦油与其他成分的协同作用。另外,热解温度对不同反应物还原NO活性的影响也值得研究。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ038

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