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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2018年
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富B-H基离子液体推进剂的设计合成及性能研究

焦念明  
【摘要】:自燃推进剂作为火箭和太空飞行器的动力核心,是航空航天领域发展的重要保障。现用自燃推进剂的主要组分是易挥发、强致癌和低能量密度的肼类化合物,开发自燃离子液体(Ionic Liquids,ILs)替代肼类物质用作绿色高能自燃推进剂具有重要的环保和战略意义。论文以设计新型富B-H基ILs推进剂为目标,合成了系列B-H簇基、多唑B-H基ILs以及绿色IL-IL双组元推进剂,系统研究自燃ILs推进剂各项性能,对B-H基自燃ILs的研究起到了一定的创新和推进作用。主要研究内容如下:(1)设计合成了 12种B-H簇基([B12H12]2-和[B10H10]2-)自燃ILs。与常规B-H类自燃离子液体相比,这两类推进剂在水热稳定性、密度、点火活性等方面均有很大的提升。化合物热分解温度可达250℃以上。通过核磁测试和水解机理分析证实室温下[B12H12]2-和[B10H10]2-具备很好的水稳定性。常规的B-H基ILs的密度偏小(1.0 g.cm-3),而本论文中制备的12种离子盐均大于1.0 g·cm-3,最高达到1.18g.cm-3,说明簇状结构有助于提高化合物密度。两类B-H簇基离子盐的生成焓大部分为正值。同等氧化剂/燃料(O/F)比例下,双组元比冲值较偏二甲肼高,且呈大比冲的O/F比例范围很宽(50%-80%),有利于减小运行过程中推进性能损耗和简化发动机设计。[B12H12]2-离子盐与HN03接触的点火延迟时间为4-16ms,但未能与N204接触发生自燃。[B10H10]2-离子盐点火活性比[B12H12]2-离子盐更好,其与HN03点火延迟时间达到1ms,且能与N204接触发生自燃,点火延迟时间小于10ms。(2)设计合成了 6种负一价B-H簇基阴离子([B6H7]-)自燃ILs。[B6H7]_离子盐的熔点低于[B12H12]2-和[B10H10]2-离子盐,其中4种化合物在室温下呈液态,属室温ILs的范畴。此类ILs同样具有很好的水热稳定性。由于[B6H7]_阴离子的簇状堆积单元较小,因而对于所构成的离子化合物的密度提升并不明显,但引入不饱和基团的离子化合物,密度高于1.0 g·cm_3。[B6H7]_离子盐的生成焓均为正值。同等O/F比例下,双组元比冲值较偏二甲肼高,且呈大比冲的O/F比例范围在50%-80%,有利于减小运行过程中推进性能损耗和简化发动机设计。[B6H7]-ILs与HN03或N204接触点火延迟时间最低可达到1ms,是迄今为止点火延迟时间最短的自燃ILs。(3)设计合成了 10种多唑B-H基自燃ILs。该类ILs的设计采用阴阳离子共修饰的理念,将阴阳离子同时修饰上“着火点”B-H基团和“能量点”多唑基团,克服了以往阴阳离子单一起效的弊端。双(三唑)B-H阴离子[BTzB]_-基ILs的相变温度范围是-44.9--57.6℃。此类ILs的热稳定性较好,多数ILs热分解温度在250℃左右。唑基的引入提高了 ILs的密度,[BTzB]-基ILs的密度范围是1.07-1.16 g.cm-3;同时唑基的引入提高了 ILs的生成焓,咪唑B-H阳离子的生成焓为440.6-759.2 kJ mol-1,[BTzB]-的生成焓为24.3 kJ mol-1。[BTzB]--基ILs生成焓范围为83.1-390.2 kJ·mol-1。由于粘度偏大,点火活性受到限制,点火延迟时间最低为20 ms。[TzzB]-类ILs比冲在260 s左右(氧化剂为HN03),由于密度相对较高,密度比冲表现良好,约在360s.g·cm-3左右。(4)设计合成了 9种IL-IL型双组元推进剂。首次提出IL-IL型双组元推进剂的概念,旨在同时实现推进剂燃料和氧化剂的绿色化。ILs氧化剂是一类以N03_作为阴离子,以咪唑或三唑阳离子为骨架的Br(?)onsted酸性ILs。ILs燃料是一类具有优异点火活性的[B6H7]-类ILs。ILs氧化剂在熔点(-80℃)和热稳定性(50℃)方面均优于HNO3和N2O4。ILs燃料凝固点略高,热稳定性良好(Tg190℃)。ILs氧化剂的密度在1.5g·cm-3左右,ILs燃料的密度大于0.9 g·cm-3。三类ILs氧化剂的生成焓均为负值,ILs燃料的能量值较高(122.9-379.8 kJ.mol-1)。9种自燃双组元推进剂的比冲范围在182.5-204.0 s,其中O1/F组合的比冲值最高可达200 s以上。燃烧焓的范围在-2738.0--3011.0 J.g-1之间。比冲与燃烧焓的变化趋于一致。9种IL-IL型组合均能自燃,除03/F2组合外,其它组合点火延迟时间在98-952 ms。尽管IL-IL组合在性能上仍有很多不足,但是,该理念对设计新型绿色双组元推进剂具有一定的启发性。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:V511

【参考文献】
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