收藏本站
《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2018年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

多酸基复合材料的设计及其光电催化水分解性能研究

王萌  
【摘要】:当前,化石燃料的过度使用造成的能源和环境问题迫使人们将目光转向研究和开发绿色可持续能源。H2O作为地球上大量存在的物质,如果能将其进行利用和转化得到氢能源,势必会为解决能源问题提供新途径。而CO2作为温室气体的主要成分,如果能将其转换为可持续利用的碳形式,则既可以减少环境污染又解决了能源问题。因此,H20和(C02转换逐渐成为人们研究的重点。而在这些转化中,借助于太阳能构筑人工光合系统进行的光电催化水分解和二氧化碳还原反应,可以直接将太阳能转化为可储存的化学能。在这一过程中,催化剂的性能直接影响了反应的选择性和效率。作为一种新型的催化剂,大多数的多酸分子具有良好的光敏性和电化学活性,同时在组成上又含有大量的过渡金属和非金属元素,因此有望成为新型的绿色光电催化材料。但是多酸本身存在一些诸如活性较低,导电性较差,比面积较小等缺点。因此从材料设计的角度入手来对多酸进行优化,可以提高其催化性能,充分发挥多酸的独特性质。从以上研究背景出发本论文制备了一系列多酸基纳米复合材料,并对它们的光电催化性能进行了研究,主要内容如下:(1)首先通过层层自组装的方法,依靠各物质之间的静电相互作用成功合成了石墨稀-CdS-多酸复合薄膜。实验结果表明石墨稀-CdS-多酸复合薄膜的光电流响应性能和单一的CdS薄膜相比增加了 5倍。这是因为在CdS和多酸之间由光诱导引发的电子转移促进了 CdS量子点中电荷的分离效率,而石墨烯的引入进一步促进了电荷向外电路的转移从而提高了复合薄膜的光电催化性能。这一工作为设计具有高效的水分解和污染物降解性能的光阳极材料开辟了一条新的道路。(2)成功合成了一种含有Co/Cu混合的多酸,记为Cu6Co7。将该多酸以滴涂的方式负载在碳布上作为工作电极,研究结果发现在中性条件下无论是对HER还是OER,Cu6Co7/CC都表现出了良好的催化活性。更重的是,Cu6Co7这种催化剂具有很好的生物相容性,当和细菌Ralstonia eutropha结合后,可以将CO2高效的转化为生物质。该体系的光-生物质转化效率可以达到10%,几乎是自然界植物的光合作用效率的10倍之多。该工作对于发展以多金属氧酸盐为基础的高效率的人工光合作用系统有很好的借鉴意义。(3)合成的Cu6Co7多酸虽然具有很好的催化性能,但是在电催化水分解中需要较大的过电位,使得能源的利用效率较低。因此本论文进一步考虑从多酸出发,将多酸与一种具有永久孔隙度和高表面积的ZIF材料进行复合,可以充分发挥二者各自的优势,或是产生更大的协同作用,来制备一种双功能的催化剂。最后得到的催化剂Co-Mo2C@NC不仅在碱性条件下表现出优异的电催化水分解性能,在中性条件下的HER和OER性能和上一章中的多酸Cu6Co7相比过电位明显降低。这项工作的研究为人们开发和利用地球含量丰富的过渡金属元素作为中性条件下电解水产生氢能源的研究提供了新思路。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB33;TQ426

【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 袁仁宽,黄振春,D.Peramunage,M.Tomkiewicz,D.S.Ginley;聚合物半导体P3MT/溶液界面的光电特性及P3MT表面铂原子的光电催化作用[J];半导体学报;1988年02期
2 刘亚子;孙成;洪军;;TiO_2光电催化技术降解有机污染物研究进展[J];环境科学与技术;2006年04期
3 陈为;魏伟;孙予罕;;二氧化碳光电催化转化利用研究进展[J];中国科学:化学;2017年11期
4 张思宇;孙若一;李莹雪;王璐璐;苏会东;;铜修饰微弧氧化二氧化钛网电极三维光电催化研究[J];当代化工;2015年05期
5 李鹏艳;王欢;杨雷;张燕;崔文权;;光电催化材料在降解有机污染物中的研究进展[J];广州化工;2016年18期
6 杨皓;方萍萍;童叶翔;;表面等离子体共振效应在光电催化中的应用及机理研究[J];光散射学报;2018年03期
7 安太成,张茂林,朱锡海,熊亚,傅家谟,盛国英;光电催化技术对有机污染物的降解作用[J];中国给水排水;2003年09期
8 吴小琼;沈江珊;朱君秋;郑煜铭;;光电催化水处理技术研究新进展剖析[J];环境科学与技术;2017年02期
9 王欣;;光电催化技术在有机废水处理中的应用[J];化工管理;2016年21期
10 张隽瑀;郭礼宝;赵旭;曲久辉;;光电催化技术同时降解有机物与回收重金属的研究[J];中国给水排水;2013年15期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 傅剑锋;季民;;光电催化富里酸的优化过程研究[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年
2 周明华;张爱勇;周启星;;二氧化钛纳米管的控制制备及其在水污染防治中的应用[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
3 袁帅;于乐;赵尹;王竹仪;施利毅;;基于TiO_2纳米管阵列的光电催化降解染料性能研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 王志亮;刘桂继;严鹏丽;章福祥;施晶莹;李灿;;α-Fe_2O_3电极光电催化水氧化的研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
5 王瑞瑞;何宛虹;项顼;;半导体核/壳结构复合光阳极构筑与光电催化水氧化性能[A];2015年第十四届全国应用化学年会论文集(上)[C];2015年
6 顾永娥;叶晓亮;杜永令;王春明;;半导体纳米材料修饰旋转环盘电极的制备及其在对硝基苯酚光电催化降解机理分析中的应用研究[A];第十一届全国电分析化学会议论文摘要(1)[C];2011年
7 刘海津;刘国光;樊静;张峰;;TiO_2纳米管阵列光电催化降解水溶液中的4,4’-对二溴联苯[A];河南省化学会2010年学术年会论文摘要集[C];2010年
8 张红秀;吴晓琳;刘伟;刘虎;贾清;何灯红;张兴旺;雷乐成;;阴阳极协同光电催化处理难降解有机物[A];第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集(NCECM 2015)[C];2015年
9 周志雄;李静;朱丽华;吴彬;唐和清;;电化学制备高活性TiO_2/SiO_2复合膜及其在光电催化降解有机染料和POPs中的应用[A];持久性有机污染物论坛2008暨第三届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2008年
10 张兴旺;雷乐成;;光电催化水分解制氢研究[A];第十五届全国光化学学术讨论会会议论文集[C];2017年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 刘霞;新合金让光电催化水解制氢更快捷[N];科技日报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王萌;多酸基复合材料的设计及其光电催化水分解性能研究[D];中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所);2018年
2 张中海;新型纳米光催化材料的制备及其用于化学需氧量测定的研究[D];华东师范大学;2008年
3 姜艳丽;TiO_2/Ti催化剂改性及光电催化降解水中腐殖酸的研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
4 郭文龙;三元金属氧化物半导体阳极材料的制备及光电催化分解水性能研究[D];重庆大学;2017年
5 龚建宇;VIB族元素掺杂改性二氧化钛膜电极的制备与光电催化降解性能研究[D];华中科技大学;2012年
6 王政;多金属纳米材料的制备及其在光催化和光电催化中的应用[D];兰州大学;2017年
7 程修文;改性TiO_2纳米管光电极制备及光电催化降解双氯芬酸研究[D];哈尔滨工业大学;2014年
8 张晓凡;TiO_2基纳米材料的制备及其光电催化性能的研究[D];华中科技大学;2015年
9 翟春阳;碳材料修饰的纳米半导体制备及其光/电催化性能[D];苏州大学;2015年
10 刘源;金属氧化物复合体系气相光电催化性能与表征[D];华中科技大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 时红玉;多酸对宽带隙氧化物半导体的性能修饰及其光电催化应用[D];东北师范大学;2018年
2 兰慧文;表面改性的氧化铁纳米材料在光电催化分解水中的研究[D];苏州大学;2018年
3 吕小林;磷和钛修饰的氧化铁纳米材料光电催化分解水研究[D];苏州大学;2017年
4 祝亮;过渡金属磷化镍和磷化钴用于光催化产氢和光电催化水分解应用研究[D];中国科学技术大学;2018年
5 孙明娟;基于p-型半导体CuI复合材料的设计及其光电催化应用[D];宁波大学;2018年
6 王丽艳;TiO_2-PbO_2/RuO_2-Ti电极制备及光电催化降解黄连素研究[D];沈阳建筑大学;2015年
7 曹乐乐;g-C_3N_4/LDH复合材料的制备及光电化学性能研究[D];太原理工大学;2018年
8 韩莹莹;石墨二炔结构和光电催化产氢性能研究[D];天津理工大学;2018年
9 刘荣;高盐、难降解工业废水光—电工艺研究[D];天津工业大学;2018年
10 项晓波;TiO_2纳米树的构建及其光催化、光电催化特性[D];浙江大学;2018年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026