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《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》 2018年
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微型流化床中气体返混特性研究

耿素龙  
【摘要】:微型流化床因其区别于大型流化床的众多特点及潜在特定应用受到了越来越多的关注,按照实验、模拟、应用验证的思路,本论文系统研究了微型流化床内气体返混特性。通过研究微型流化床内气体返混程度,揭示了微型流化床内气体流动可实现最大程度接近平推流的特征,首次界定了“微型流化床”概念;借助CFD模拟,验证了实验结果;进而分别选取Geldart B和Geldart A类流化颗粒,在微型流化床反应分析仪(MFBRA)中进行了气固反应测试,提供了微型流化床在最适条件下开展反应分析的有效应用案例。论文的主要研究内容和结果如下:1.微型流化床系统的气体返混特性研究。考察由气体混合、流化床和检测部分构成的微型流化床系统利用FCC作为流化颗粒时随床径D,颗粒静床高Hs和床内表观流化气速Ug而变化的气体停留时间分布(RTD)。结果表明,随着床径,静床高以及表观气速的提高,操作参数对微型流化床系统中气体的返混程度影响增大,造成微型流化床以外部分与流化床部分的气体流动间差异增大,整个系统内气体RTD按照轴向扩散模型分析时产生的偏差增大。基于分析轴向扩散模型对系统内气体流动描述的适用性,定性判断了微型流化床系统内气体返混程度较小的操作条件范围,为微型流化床内气体流动接近平推流的判读提供了提供参考依据。2.微型流化床中气体返混特性研究。结合反卷积数学方法和轴向扩散模型,定量分析了不同内径微型流化床内气体停留时间分布(RTD)的变化特性。考察了不同类型和大小的流化颗粒、静床高以及表观流化气速对RTD的影响,确定了停留时间分布函数方差σt2和峰高E(t)h之间的量化关系曲线。利用Geldart B类颗粒作为微型流化床颗粒介质时,σt2小于0.25,E(t)h大于1.0,E(t)h随着σt2的减小而指数式增大,σt2逐渐逼近0;此时Pea,g20,结果表明气体流动基本接近平推流。当利用Geldart A类颗粒作为流化颗粒时,σt2在0.25和5.0之间,E(t)h在1.0和0.25之间,当且仅当静床高较小(Hs=20mm)时,方差与峰高能很好关联,Pea,g10,气体流动的返混程度相对最小。这些结果为描述微型流化床内气体流动状态、判断和分析气体返混的特征提供了基础和依据,从而首次定义了什么是微型流化床。3.微型流化床气体返混特性CFD模拟。采用双流体欧拉模型对微型流化床内气体停留时间分布进行研究,系统考察了颗粒静床高、表观气速及流化床内径对气体停留时间分布的影响规律。获得结果表明:模拟预测的RTD与实验曲线基本吻合,验证了实验中所运用的实验方法的准确性以及反卷积数学处理方法、轴向扩散模型的可靠性,同时验证了基于轴向扩散模型确定的RTD方差σt2和峰高E(t)h的关系曲线。进而运用稳定连续示踪法对微型流化床内气体返混程度开展进一步验证,明确了气体返混量通常小于2%,定量说明了微型流化床内气体的返混程度。4.利用B类颗粒的微型流化床反应研究。在MFBRA中进行以石英砂为流化颗粒的活性焦燃烧等温动力学研究,考察了不同操作条件对MFBRA求算的该反应动力学参数的影响。表明,所用流化气速太低或流化颗粒较小时,反应受外扩散影响较大,得到的反应活化能值较小。流化气速太高或流化颗粒太大时,反应颗粒与流化颗粒不能完全混合,导致气固传热传质效率降低,活化能值减小,活化能最高点出现的位置向转化率大的方向偏移。当反应器直径D减小时,计算的活化能值增大,证实了流化床内气体返混程度与床径的关系。针对反应分析的最佳操作条件,应当选用合适大小的流化颗粒,操作气速通常应为3倍的流化颗粒Umf,既能尽可能消除外扩散对反应动力学的影响,同时保证气固间的传热传质效率。5.利用A类颗粒的微型流化床床反应研究。选取最优的MFBRA操作条件,利用α-Al2O3作为流化颗粒,开展了气固催化反应:甲烷催化裂解(CMD)的动力学研究,比较了三种不同方法,即MFBRA法,微型流化床中气体切换法和固定床中气体切换法获得的CMD动力学行为。结果表明,MFBRA方法使催化剂与流化颗粒充分流化混合,增大了催化剂的比表面积及与甲烷分子充分接触机会,得到了分散性更好的碳纳米管,且反应氢气开始生成的时间明显提前。此方法类似于工业上稳定进料的甲烷催化裂解流化床反应,表明用该方法得到的动力学参数对于实际工业流化床中的甲烷催化裂解反应更具应用指导价值和意义。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ051.13

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