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镁铝层状复合氢氧化物微晶的合成与应用基础研究

苟国敬  
【摘要】:粘土是存在于地球表面的最普通材料之一,粘土材料一般分阳离子型粘土和阴离子型粘土两大类。其中,阴离子型粘土为天然或人工合成的层状复合氢氧化物(LDH),层间含有可交换的阴离子;在结构上可以看作含有水镁石型(氢氧化镁型)层板的层状化合物,层板由于三价阳离子对部分二价阳离子的取代而带有正电荷,层板间的水合阴离子对层板的正电性起到平衡作用。LDH阴离子粘土具有非常广泛的用途,现已进行过深入研究的主要应用领域包括:1)作催化剂或催化剂前驱体;2)作离子交换剂或吸附剂;3)应用于医药领域;4)作阻燃剂和PVC热稳定剂。 青藏高原丰富的氯化物型盐湖资源为氯离子柱撑水滑石(LDH-Cl)的合成提供了廉价的MgCl_2·6H_2O原料,对LDH-Cl的合成、性质及应用性能的基础研究对于盐湖资源的可持续开发利用有积极意义。本文中,我们对LDH-Cl主要作了以下几方面的研究工作: 1、为探讨合成条件对LDH-Cl的组成、结构和性能的影响,我们在不同的晶化方式和条件下制备了一系列LDH-Cl样品,用EDS,XRD,FTIR,TEM,TG-DTA,和BET-N_2比表面积测定等手段进行了表征。研究结果显示,LDH-Cl粒子在不同的晶化方式下具有不同的晶体生长习性;LDH-Cl纳米微晶在不同的合成条件下表现了不同的结晶度水平。 2、根据氯离子型层状复合氢氧化物(LDH-Cl)制备过程中溶液浓度变化的监测结果和不同反应进程产物的结构表征,研究了合成LDH-Cl的共沉淀反应动力学特征及反应机理。结果表明,LDH-Cl的生成受控于多核层表面反应动力学机制:LDH的结构强度及LDH-Cl的层柱作用强度随反应进程逐步提高。 3、根据四硼酸根对氯型水滑石(LDH-Cl)前体插层组装时溶液浓度的变化和不同反应进程产物的EDS,IR,XRD,TEM和TG-DTA表征研究了四硼酸根插层组装的动力学特征。结果表明,氯离子的交换溶出符合Stumm模型,四硼酸根的插入受控于扩散过程模型;插层产物保留了前驱体的层状结构及微孔结构特征,


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