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《中国科学院研究生院(海洋研究所)》 2012年
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高盐度海水合成粉煤灰沸石的表征及性能研究

于艳卿  
【摘要】:随着电力工业的发展,粉煤灰的产量逐年增加。大量的粉煤灰不加处理会对生态系统和人类健康造成威胁,对它的处理引起了国内外学者的关注。粉煤灰的沸石化既能解决粉煤灰引起的环境问题,又能获得良好的经济效益,是今后粉煤灰资源化的研究方向。海水及海水淡化产生的大量浓海水,含有多种合成沸石所需要的离子。对海水及浓海水进行综合利用,既能缓解浓海水造成的污染,又可以节约能源,提高经济效益。 本研究的主要目的以粉煤灰为对象,通过化学反应,合成有用的材料。提出了沸石合成的新方法。以不同盐度的海水为溶剂,通过熔融水热法合成了沸石。水热过程中海水的盐度变化范围为32至88。通过仪器和化学分析方法,对合成产物的结构和性能进行了表征。进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外分析、N2吸附–解吸附等表征分析。分析比较了海水盐度对沸石的矿物组成、结晶度、化学组成、产率、阳离子交换量及比表面积的影响。 粉煤灰经550℃高温熔融后,以海水为溶剂,通过水热反应可以成功合成沸石。并且粉煤灰沸石可以在较宽盐度范围内合成。论文探讨了以海水为溶剂合成粉煤灰沸石的影响因素。结果表明,水热合成过程中海水盐度对合成沸石起到重要的作用。XRD谱图和SEM照片表明,合成的沸石为NaX型沸石和羟基方钠石的混合物。海水盐度对沸石结晶度的影响较大,而对沸石化学组成影响较小。结晶度分析表明,随着合成沸石期间所用海水盐度的升高,NaX型沸石的含量增加,羟基方钠石的含量减少。 SEM/EDS分析表明沸石表面粗糙,主要由硅、铝、氧及钾等元素组成。粉煤灰的阳离子交换量为7.96mmol/100g,合成沸石的阳离子交换量为262.40~388.59mmol/100g,增加了近500倍。合成沸石的比表面积为148.56~225.84m2/g,平均孔径为4.40~7.07nm,平均孔容为0.1635~0.3994ml/g。因此与粉煤灰相比,合成沸石的性能大大提高了。合成沸石的产率随着海水盐度的升高而增加,由48%增加至62%,产率的增加是海水中的钠离子和其他杂质的共同作用。实际应用表明,海水盐度在32至42之间时,合成沸石优于传统蒸馏水为溶剂合成沸石;海水盐度为76至88时,过高的海水盐度引起了合成沸石的团聚。 本文研究了合成沸石对亚甲基蓝染料的吸附特性。考察了不同因素如反应时间、温度、pH值和染料初始浓度对吸附能力的影响。对沸石吸附亚甲基蓝的吸附机理进行了探讨。吸附可用Langmuir和Freundlieh等温吸附方程描述。从相关系数上更符合Langmuir吸附等温模型。分别用拟一级动力学模型和拟二级动力学模型描述沸石对亚甲基蓝,吸附数据反应可以用拟二级动力学方程描述。 本研究阐明了海水为溶剂合成粉煤灰沸石的机制,深化了粉煤灰合成沸石理论。对采用两种方法(传统蒸馏水为溶剂和海水为溶剂)制备的沸石品质(结构、性能及其应用指标)进行了详细表征。通过比较化学组成表明,大规模应用合成沸石不会对环境造成危害。比表面积、孔径、孔容和阳离子交换量的比较说明,合成沸石的性能和各项应用指标具有良好的工业潜在应用价值。 本研究为粉煤灰和海水的资源化利用提供了一条途径。不仅可以节约蒸馏水,而且提高沸石产率,改良沸石性能。合成沸石可用于处理染料废水,以废治废。因此,利用海水晶化合成粉煤灰沸石具有良好的经济和生态效益。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(海洋研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X773

【引证文献】
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