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《中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所)》 2002年
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二次锂电池用含硫正极材料的制备及电化学性能研究

王久林  
【摘要】: 单质硫因具有很高的理论能量密度、丰富的自然资源和无毒性等多种优势,成为下一代锂电池中替代LiCoO_2的首选正极材料之一。可是目前报道的Li/S电池面临着一系列严重的问题,包括活性物质利用率低,循环性能差等。 本论文设计并制备了纳米级颗粒的导电聚合物/硫以及活性炭/硫两类复合材料作为锂电池正极用电化学活性物质。 在一定温度下,单质硫与有机聚合物发生反应,使有机聚合物脱氢硫化并形成导电聚合物/硫复合材料,所采用的有机聚合物包括PVC、PE、PAN、PP等多种常见的塑料。通过XPS、XRD、FTIR、Raman、NMR、SEM、BSE、TEM、BET、元素分析等多种表征手段,测试了复合材料的结构与成分,并推测了单质硫催化聚合物脱氢硫化反应的机理。将上述复合材料制备成正极,结合凝胶电解质组装成锂电池,研究了复合材料的比容量、循环性能、充放电可逆性、自放电等多种电化学性能。 研究发现采用具有不同侧链的有机聚合物作为前驱体,脱氢硫化的机理有很大的差别,并影响得到的复合材料的结构,这直接决定了它们作为锂电池正极材料的电化学性能。通过选择具有适当的侧链的有机聚合物,得到的复合材料在锂电池中首次放电的比容量达到850 mAh g~(-1),经过50次循环后,比容量仍保持在600mAh g~(-1)以上,材料中硫的利用率为90%,充放电效率接近100%。而且,得到的Li/S电池在室温下自放电率十分低。 另一种减小单质硫颗粒的办法是将单质硫嵌入具有纳米级孔和微孔的活性炭中。活性炭具有巨大的比表面积和强大的吸附能力,能够有效地阻止硫的还原产物—聚硫化合物溶解到电解质中,从整体上提高了硫电极活性物质的利用率,并改善了电池的循环性能。 传统硫电极中存在的众多严重缺陷在本论文中得到了较大的改善,所制备的复合材料表现出良好的电化学性能。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TM911

【引证文献】
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