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《中国科学院研究生院(上海微系统与信息技术研究所)》 2008年
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直接甲醇燃料电池PtRu基纳米电催化剂的制备和应用

刘娟英  
【摘要】: 直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有能量密度高、结构简单、运行温度低等优点成为当前研发的热点。然而,就该种燃料电池研制的现状,催化剂高的铂用量和高的阳极极化过电位等极大地限制了其商业化开发。同时,阳极催化剂在DMFC长时间运行过程中由于粒子团聚、组分流失等原因制约了DMFC寿命的提高。PtRu基催化剂是DMFC广泛使用的阳极催化剂,为了进一步提高催化剂的活性和稳定性,本论文从催化剂的制备技术入手,较为系统地研究了催化剂组成、结构和粒子大小等对催化剂活性和稳定性的影响,进而优化了催化剂的制备,为DMFC实用催化剂研发打下了基础。 本论文通过金属簇合物途径分别制备了DMFC用PtRu/C,PtRuNi/C和PtRuSi/C纳米阳极催化剂,研究了这些催化剂结构和性能之间的“构~效”关系,并与商业化PtRu/C催化剂(Johnson Matthey,J-M)上的性能进行了比较。主要研究结果如下: 1.制备出了具有不同原子比的PtRu/C,PtRuNi/C和PtRuSi/C三类催化剂,这些催化剂具有粒径小、分散度高等特点,粒径在1~3nm范围内可调控。特别是Si的添加有效地减小了催化剂纳米粒子的尺寸。X-射线衍射(XRD)结果表明通过金属簇合物途径制得的催化剂呈单相、无序的面心立方结构。 2.实验发现催化剂对甲醇氧化的活性和稳定性与催化剂的组成和结构等密切相关。对于PtRu/C催化剂,当Pt:Ru原子比为2:1、热处理温度为175℃时其对甲醇氧化的电催化活性最高,催化活性较PtRu/C(1:1,J-M)催化剂提高了约22%;对于PtRuNi/C催化剂,当Pt:Ru:Ni的原子比为60:30:10、热处理温度为175℃时催化活性明显高于相似方法制备的Pt_2Ru_1/C催化剂,PtRuNi/C催化剂增强的催化活性可归结为催化剂高的分散度和Ni的助催化作用。 3.PtRu/C和PtRuNi/C催化剂的电催化稳定性变化规律相似,随催化剂热处理温度的升高,催化剂的电催化稳定性得到了增强。PtRu/C和PtRuNi/C催化剂经175℃热处理后具有的高的催化活性可归属于最大量的Ru的水合氧化物的存在;而催化剂经高温热处理后电催化稳定性的提高可归因于热处理导致的催化剂合金化程度的提高。显然,Ru的水合氧化物的存在有助于催化剂活性的提高,而合金化程度是影响催化剂稳定性的最重要的因素。这一发现有助于解决PtRu基催化剂热处理温度对催化剂活性和稳定性影响的争议。 4.采用自制高载量的PtRu/C(50wt.%)作为直接甲醇燃料电池阳极催化剂,制备的膜电极集合体在相同的条件下功率密度要高于商业化催化剂的,说明通过金属簇合物途径能获得高活性的高载量PtRu/C催化剂。 5.Si的添加不仅能减小催化剂粒径,在保持PtRu催化剂高活性的同时,还能提高催化剂的稳定性。 本论文研究表明,通过金属簇合物途径能够得到粒径小、粒径分布范围窄的纳米电催化剂。制得的PtRu/C、PtRuNi/C和PtRuSi/C纳米催化剂和商业化催化剂相比,不仅催化活性得到了提高,稳定性也有了很大的改进。更重要的,本论文的研究工作还解决了PtRu基催化剂热处理温度对催化剂活性和稳定性影响的争议。
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