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《中国科学院研究生院(长春光学精密机械与物理研究所)》 2011年
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能量调控的高显色白光LED用YAG:Ce~3/R(R=Pr~(3+),Cr~(3+))荧光粉的研究

王磊  
【摘要】:目前,Ce~(3+)激活的YAG荧光粉是最广泛的用于蓝色管芯的白光LED用荧光材料,不但发光效率高,而且物理和化学性质稳定。该系列的荧光粉可以强烈地吸收蓝光芯片(450-460nm)的蓝光,发射高效的黄绿光。但也存在着红光部分缺乏的问题,导致LED的显色指数小于80。为了提高LED的显色指数,本论文将Pr~(3+)离子和Cr~(3+)离子分别和同时引进YAG:Ce~(3+)荧光粉体系中,并研究了它们的发光、能量传递和荧光衰减的性质,取得的主要研究成果如下: (1)在YAG:Ce~(3+),Pr~(3+)体系中,Ce~(3+)离子和Pr~(3+)离子间发生相互的无辐射能量传递现象。Ce~(3+)→Pr~(3+)更易于发生从Ce~(3+)的最低的5d能级到Pr~(3+)的1D2能级的传递而不是到Pr~(3+)的3P0能级。当Pr~(3+)的最低的4f5d带被288nm的光激发时,Pr~(3+)→Ce~(3+)的能量传递可以通过两个路径发生。一是从Pr~(3+)的最低的4f5d带直接向Ce~(3+)的5d能级传递,二是电子先从Pr~(3+)的最低的4f5d能带驰豫到3P0能级,再从3P0能级向Ce~(3+)的5d能级传递。第一种路径占主导地位。Ce~(3+)→Pr~(3+)和Pr~(3+)→Pr~(3+)的能量传递都是偶极子和偶极子的相互作用引起的。固定Ce~(3+)的浓度为0.01,计算得到速率常数和临界距离分别是Ce~(3+) - Pr~(3+)为4.5×10~(-36) cm6s~(-1), 0.81 nm,Pr~(3+) - Pr~(3+)为2.4×10~(-38) cm6s~(-1), 1.30 nm。光谱强度随浓度的变化的数据与荧光衰减的数据相符合。 (2)在YAG:Ce~(3+),Pr~(3+)体系中,Ce~(3+)的较高的5d能级被激发时,红黄光强度的比值(Pr~(3+)的~1D_2→~3H_4红光发射强度比上Ce~(3+)的黄光发射强度)随Pr~(3+)的浓度增加先上升到一个最大值,这是Ce~(3+)→Pr~(3+)的能量传递引起的,继续增加Pr~(3+)的浓度,比值下降,同时Pr~(3+)的~1D_的寿命也迅速变短,这是因为发生了Pr~(3+)向Pr~(3+)的(~1D_, 3H4)– (1G4, 3F4)的交叉驰豫。固定Pr~(3+)的浓度,发现红黄比和Ce~(3+)→Pr~(3+)能量传递的速率随Ce~(3+)浓度的增加而变大,这是由于Ce~(3+)的发射光谱随Ce~(3+)浓度的增加发生红移,而Pr~(3+)的激发光谱不随之移动,导致Ce~(3+)的发射光谱和Pr~(3+)的激发光谱的交叠变大引起的。 (3)几种传递过程中能量传递速率随受主浓度呈比例关系变化,比例系数分别是各自初始衰减速率的73倍(Ce~(3+) - Pr~(3+)),1252倍(Pr~(3+)-Pr~(3+))和237倍(Pr~(3+)- Ce~(3+)),证明相同受主浓度下,能量传递的效率为Pr~(3+)-Pr~(3+) Pr~(3+)- Ce~(3+) Ce~(3+) - Pr~(3+) (4)在YAG:Ce~(3+),Cr~(3+)体系中,存在Ce~(3+)-Cr~(3+)的无辐射能量传递现象。给出了能量传递的光谱证据。计算了传递速率随受体浓度的变化情况。固定Ce~(3+)的浓度为0.01,计算得到速率常数和临界距离分别为α=1.03×10-36 cm6s-1, 0.63 nm。光谱强度随浓度的变化的数据与荧光衰减的数据相符合。 (5)高温固相法制得Y_3Al_5O_(12): Ce~(3+), Pr~(3+), Cr~(3+)荧光粉。在用蓝光只激发Ce~(3+)的情况下,得到Ce~(3+)黄光发射,Pr~(3+)浅红光发射和Cr~(3+)的深红光发射。荧光光谱和衰减研究表明存在Ce~(3+)→Cr~(3+)和Ce~(3+)→Pr~(3+)→Cr~(3+)的能量传递现象。对其中Pr~(3+)→Cr~(3+)的能量传递现象进行了单独的研究,固定Pr~(3+)的浓度为0.005,计算得到速率常数和临界距离分别为α=7.3×10-37 cm6s-1, 0.22 nm。光谱强度随浓度的变化的数据与荧光衰减的数据相符合。 (6)三掺样品的Ce~(3+)-Cr~(3+)的宏观能量传递速率W'Ce-Cr大于双掺样品速率WCe-Cr,这是Ce~(3+)→Pr~(3+)和Ce~(3+)→Cr~(3+)之间能量传递的竞争引起的。用三掺荧光粉制成的白光LED的显色指数为81.4,高于单掺和双掺样品。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(长春光学精密机械与物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O482.31

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【引证文献】
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10 朱金良;刘胜利;禹良才;欧阳涛;;2,6-二(对溴苯甲酰乙酰基)吡啶及其铕配合物的合成与发光研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第6分册)[C];2010年
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