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《中国科学院研究生院(长春光学精密机械与物理研究所)》 2011年
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CdSe量子点发光性质调控和高效胶体量子点发光二极管制备

景鹏涛  
【摘要】:半导体量子点具有尺寸可调谐的光电子性质,已经被广泛地应用于发光二极管、太阳能电池和生物荧光标记。量子点合成技术经过二十多年的发展,人们已经可以合成各种高质量的纳米材料,其光致发光效率可以达到85%以上。由于量子点具有尺寸可调谐的发光、发光线宽窄、光致发光效率高和热稳定性等特点,因此以量子点作为发光层的量子点发光二极管(QD-LED)是极具潜力的下一代显示和固态照明光源。经过科研人员的努力,基于核/壳量子点的QD-LED性能得到了很大的提高,其外量子效率(EQE)从0.001%提高到7%,已经接近于有机发光二极管(OLED)的外量子效率。然而,核/壳量子点中的光物理过程和QD-LED的电致发光机理尚不清楚。因此,研究壳层结构对于量子点光致发光和电致发光性质的影响,对于优化QD-LED器件性能具有重要的意义。本论文主要研究了量子点壳层结构对于其变温发光性质、能量传递过程和电致发光性能的调控,取得的主要研究成果如下: 1、研究了CdSe(核)CdS/ZnCdS/ZnS(多壳层)结构量子点从80 K到360 K的变温发光性质,理解了其辐射与无辐射弛豫过程在这个温度区间内的变化。随着CdSe量子点壳层结构的变化,其温度相关的无辐射过程从热激活的载流子被表面缺陷俘获演变为多个纵光学(LO)声子辅助的热逃逸过程。在包覆厚的CdS壳层和CdS/ZnCdS/ZnS多壳层结构的量子点中,发现光致发光强度随着温度的升高而升高,归因于CdSe/CdS界面局域载流子的热激活过程,其热激活能约为30 meV。实验结果表明多壳层结构可以有效的减少由表面或界面缺陷引起的无辐射复合,同时宽带隙的ZnS壳层可以将电子-空穴限制在量子点内,因此其具有高的发光量子效率和稳定性。 2、通过稳态和时间分辨光谱研究了无机/有机混合薄膜中的CdSe核./壳结构量子点与电子传输材料(ETMs),1,3,5-tris(Nphenylbenzimidazol-2,yl) benzene (TPBI)之间的能量传递过程。TPBI的荧光寿命变短和量子点的荧光寿命变长,说明从供体到受体发生了能量传递。当量子点浓度很低的时候,从量子点周围的TPBI分子到量子点的能量传递达到最大,荧光寿命变长也达到最大。通过拟合得到不同壳层结构量子点周围参与能量传递的TPBI分子的激发态寿命,发现TPBI到包覆CdS/ZnCdS/ZnS多壳层量子点的能量传递速率与包覆薄的ZnS壳层的量子点相当,仅略小于包覆CdS壳层的量子点,归因于CdS与ZnCdS壳层的吸收能量与TPBI的发光能量相匹配,有利于能量传递。实验结果表明可以通过壳层的能级结构和厚度来控制有机分子到量子点的能量传递过程。 3、通过稳态和时间分辨光谱研究了无机/有机混合薄膜中的CdSe核/壳结构量子点与空穴传输材料(HTMs),4,4',4''-Tris(carbazol-9- yl)-triphenylamine (TCTA)或N,N'-diphenyl-N,N'-bis(3-methylphenyl)-(1,1'- biphenyl)-4,4'-diamin (TPD)之间的能量传递/电荷分离过程。包覆CdS壳层量子点在TCTA或TPD基质中的荧光寿命明显变短,归因于空穴传输材料对空穴的俘获能力,导致了电荷分离。然而CdSe/CdS/ZnCdS/ZnS核/多壳层量子点在空穴传输材料基质中的荧光寿命没有明显变化,说明多壳层结构有效的抑制了由空穴传输材料引起的电荷分离过程。拟合多壳层结构量子点在TCTA薄膜中的荧光衰减曲线得到,周围TCTA分子到量子点的能量传递效率为35.6%。实验结果表明空穴传输材料的能级结构与量子点的壳层结构共同调控了QD/HTMs混合薄膜中的能量传递/电荷分离过程。 4、将单层量子点旋涂在热交联传输层上,制作了基于不同壳层结构量子点的有机/无机复合多层结构QD-LED。发现CdSe/CdS的QD-LED的外量子效率随着电流密度的增加迅速下降,同时其最大亮度也低于CdSe/ZnS的QD-LED。在包覆CdS和CdS/ZnCdS/ZnS壳层量子点的QD-LED中发现电致发光峰位相对于包覆ZnS壳层的量子点有较大的红移,归因于在电场下电子波函数扩散到壳层中。结果表明包覆宽带隙ZnS壳层的量子点有利于防止激子在电场下离化。
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