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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2015年
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大气颗粒态典型半挥发性有机污染物的粒径分布及人体呼吸暴露风险评估

罗沛  
【摘要】:大气颗粒物的粒径分布一定程度上决定了大气中颗粒态有机污染物的环境行为,也决定了颗粒态污染物对人体健康的危害。为了厘清颗粒态有机污染物在大气颗粒物中的粒径分布及其环境行为,本研究在中国广东清远电子垃圾拆解区和广州城区采用气溶胶多级撞击采样器采集了分粒径的颗粒物样品,系统研究了颗粒态卤代阻燃剂(HFRs;包括多溴联苯醚(PBDEs)和新型卤代阻燃剂(AHFRs))、有机磷阻燃剂(OPFRs)和多环芳烃(PAHs)等半挥发性有机污染物在大气环境中的浓度水平、粒径分布、干湿沉降,评估人体呼吸暴露和潜在健康风险。电子垃圾拆解区颗粒态ΣPBDE(18种BDE同系物之和)的浓度在距离地面5和20m处显著高于在1.5 m处。颗粒态ΣPBDE在不同高度呈现不同的粒径分布,即在1.5 m呈三峰分布(峰值分别位于0.10~0.18、1.8~3.2和10~18μm)而在20 m处呈单峰分布(峰值分布在1.0~1.8μm)。PBDEs的排放源、挥发性及地表灰尘和土壤再悬浮过程都是影响PBDEs粒径分布的重要因素。通过粒径分布数据估算PBDEs的干湿沉降通量发现,电子垃圾拆解区颗粒态PBDEs的干沉降通量约是湿沉降通量的两倍,总大气沉降通量为3000 ng m-2 d-1。不同粒径的颗粒物对于PBDEs干湿沉降通量的贡献不同,即粗颗粒(Dp1.8μm)是PBDEs干沉降通量的主要贡献者而细颗粒(Dp1.8μm)是湿沉降通量的主要贡献者。电子垃圾拆解区大气颗粒态AHFRs浓度处于世界较高水平,表明了电子垃圾回收行为是AHFRs的重要来源。AHFRs在距离地面1.5、5和20 m处的浓度和粒径分布之间并没有显著差异。AHFRs在粗颗粒和细颗粒上的浓度分布相近。德克隆(DP)异构体比例在不同粒径颗粒物上的分布不同,证实了DP异构体在长距离迁移过程中的转化行为。估算的颗粒态AHFRs大气干沉降通量和湿沉降通量分别为141和71 ng m-2 d-1,其中粗颗粒是主要的贡献者。利用国际防辐射委员会提供的颗粒物在人体呼吸系统不同器官的简化模型计算发现,颗粒态HFRs主要沉积在头部,其中粗颗粒贡献69%~91%。细颗粒结合的HFRs主要沉积在肺部,约占62%~80%。在电子垃圾拆解区居民对颗粒态PBDEs的呼吸暴露量是44 ng d-1(95%的置信区间:30~65 ng d-1),与非电子垃圾拆解区人群对食物中PBDEs的暴露量相当。电子垃圾拆解区颗粒态HFRs的总危险指数为5.6×10-4(95%的置信区间:3.8×10-4~8.8×10-4);颗粒态BDE-209的终生致癌风险为1.36×10-10(95%的置信区间:7.3×10-11~2.3×10-10),远低于美国环保局提供的安全可接受范围(1.0×10-6~1.0×10-4)。结果表明电子垃圾拆解区居民对颗粒态HFRs的呼吸暴露为低风险。在电子垃圾拆解区和广州城区大气颗粒态八种OPFRs的平均浓度分别为130和127ng m-3。其中磷酸三丁氧乙酯(TBEP)是最主要的有机磷阻燃剂,这可归因于含TBEP产品的广泛使用。电子垃圾拆解区与广州城区大气颗粒物中三种含氯OPFRs的组成不同。两个采样区域的OPFRs距离地面不同高度下粒径分布并没有明显的差异,OPFRs在粗颗粒和细颗粒上的分布大致相等。颗粒态OPFRs大气沉降通量在电子垃圾拆解区和广州城区分别为51和55μg m-2 d-1,其中粗颗粒结合的OPFRs是大气干湿沉降通量的主要贡献者。此外,并不是所有颗粒态OPFRs都能被吸入并沉积在人体呼吸系统。颗粒态OPFRs的呼吸暴露剂量远远低于前人报道的参考剂量,表明在电子垃圾拆解区和广州城区颗粒态OPFRs的呼吸暴露为低风险。电子垃圾拆解区和广州城区大气颗粒态PAHs的粒径分布特征是相似的,即4~6环PAHs是单峰分布,主峰在0.56~1.8μm粒径范围,而对于2~3环PAHs并没有明显的峰分布规律。两个采样区域的颗粒态PAHs大气沉降通量分别为5.4±2.3和3.1±0.6μg m-2 d-1。干湿沉降通量分别由粗颗粒和细颗粒主导。细颗粒是PAHs沉积在肺部的主要贡献者。风险评估的结果表明电子垃圾拆解区和广州城区颗粒态PAHs对人体健康构成严重威胁。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X513;X823

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