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广州典型排放源废水和河流水体中抗生素的污染特征研究

魏晓东  
【摘要】:抗生素因其高效性、便捷性和廉价性,在人和动物的疾病预防和治疗领域受到广泛使用,并常常作为饲料添加剂用于促进动物的生长。在被人和动物摄入后,有相当部分的抗生素将以其原型或者活性代谢物的形式随尿液和粪便排出体外,通过各种途径进入环境体系并作用于环境生物,对生态环境乃至人类健康产生潜在的不利影响。目前,国内外对抗生素在各类环境介质中的污染特征和行为已经开展了一定的研究工作,但涉及的抗生素种类相对有限,且对环境中抗生素主要排放来源的污染特征和去除效果的研究仍然存在不足,同时缺乏抗生素在城市环境的整体区域性研究。因此,本文以41种常见的人用和兽用抗生素为目标对象,采用固相萃取-高分辨液相色谱-串联质谱(SPE-RRLC-MS/MS)的提取和分析方法,针对广州市区5类抗生素典型排放源和受纳水体珠江广州段河流开展了调查研究工作,揭示了抗生素在广州各类典型排放源废水中的污染特征和去除状况,并阐述了抗生素在珠江广州段河流水体的污染特征和生态风险。论文研究的主要结果如下:(1)调查了抗生素在广州市区5类典型排放源(市政污水处理厂、制药厂、医院、垃圾填埋场和畜牧养殖场)的污染特征和去除情况。结果显示,在5类排放源里,市政污水处理厂、制药厂、医院、垃圾填埋场和畜牧养殖场的废水中分别检出24种、14种、15种、12种和13种抗生素。5类典型排放源废水中检出浓度最高的抗生素分别为氧四环素(917 ng·L~(-1),市政污水处理厂)、罗红霉素(127μg·L~(-1),制药厂)、罗红霉素(11.8μg·L~(-1),医院),脱水红霉素(3.61μg·L~(-1),垃圾填埋场)和氧四环素(664μg·L~(-1),畜牧养殖场)。垃圾填埋场和畜牧养殖场的污水处理设施对废水中的抗生素总量具有较好的去除效果,去除率分别为99.7%和99.5%;而污水处理厂、制药厂和医院对废水中抗生素总量的去除能力较为一般,去除率分别为49.3%、63.0%和26.9%。估算得出,广州市区各类典型排放源以水相形式排入环境水体的抗生素总量为1.21 kg·d~(-1),人均贡献量为89.3μg·人~(-1)·d~(-1)。氧氟沙星、氧四环素、脱水红霉素、罗红霉素和克拉霉素是通过市政污水处理厂出水进入环境的主要抗生素种类。各类污染排放源废水中未能去除完全的抗生素成为广州水环境中抗生素污染的重要来源之一。(2)分别调查了枯水期和丰水期里抗生素在珠江广州段河水中的污染特征和分布状况。结果显示,珠江广州段河水在枯水期和丰水期里分别检出18种和20种抗生素,浓度范围分别为n.d.~652 ng·L~(-1)和n.d.~779 ng·L~(-1),检出浓度最高的抗生素分别为脱水红霉素和氧氟沙星。不同种类抗生素在枯水期和丰水期的含量分布状况不尽相同。通过对比发现,河涌和中心城区河段的总抗生素浓度较高,与广州市区人口密度分布对应,表明抗生素在人口密集区域的用量相对较高。部分人口密集区域存在河水中总抗生素浓度接近甚至高于市政污水处理厂进水浓度的现象,可能存在抗生素的密集排放甚至未经处理的直接排放。大环内酯类抗生素的浓度高低关系呈现脱水红霉素罗红霉素克拉霉素的特征,可能与药物的价格因素有关。(3)分别调查了枯水期和丰水期里抗生素在珠江广州段河流沉积物中的污染特征和分布状况。结果显示,珠江广州段河流沉积物在枯水期和丰水期里分别检出24种和23种抗生素,浓度范围分别为n.d.~54.8μg·g~(-1)和n.d.~3.43μg·g~(-1),两季检出浓度最高的抗生素均为氧四环素。氟喹诺酮类和四环素类抗生素在河流沉积物中占据主导。河流沉积物中不同种类抗生素在枯水期和丰水期的浓度分布状况不尽相同,而枯水期的总抗生素浓度在整体上高于丰水期。抗生素在珠江广州段河流沉积物浓度的空间分布特征在整体上呈现人口密集城区河涌人口密集城区航道航道中下游航道上游的规律,与河水中抗生素的污染特征基本一致。(4)选取珠江广州段河水被检出抗生素中的12种,使用风险商值法进行生态风险评价,结果表明,单种抗生素中脱水红霉素的风险商值最高,最高值达到6.33,其次为罗红霉素和氧氟沙星。12种抗生素的加和风险商值整体而言处于较高水平,最高值达到10.1。多数点位的总抗生素风险商值处于高风险范围,表明珠江广州段地表水环境中抗生素的生态风险处于较高水平。


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