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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2000年
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重要沉积矿物界面反应研究及其环境意义

魏俊峰  
【摘要】: 矿物—水界面反应对水体乃至地球表层物质的循环和元素地球化学过程起着十分重要的作用,具有重要的环境意义。高岭石是土壤和沉积物中最重要的粘土矿物,也是大气、水体飘浮颗粒的主要成分,因而对大气、水体和沉积物中各种无机离子或有机分子的迁移、归宿和生物有效性有着关键性的控制作用。本文以矿物—水界面反应为核心内容,首先系统阐述了矿物—水界面反应的理论基础和反应模式,其次采用单一表面基团和两种表面基团的无静电表面络合模式,详细研究了高岭石表面的酸碱性质以及金属离子在高岭石表面的吸附行为,并结合谱学方法探讨了金属离子的表面吸附形态,然后研究了金属离子在高岭石表面的解吸动力学。论文最后研究了广州城市水体沉积物的组成、重金属污染状况及其形态分布和重金属的释放及其动力学。 本文的研究工作得到了国家自然科学基金项目《污染沉积物—水界面作用的多样性及其矿物学机制研究》(项目批准号:49773206)和广东省自然科学基金项目《矿物界面反应动力学及珠江沉积污染物可除性技术研究》(项目批准号:960504)的资助。 论文的主要研究成果如下: (1)采用单一表面基团和两种表面基团的无静电表面络合模式描述了高岭石表面在不同pH条件下的质子吸附反应,并对酸碱滴定实验数据进行了非线性拟合,得出高岭石表面的模式参数——总表面位浓度和酸度常数的拟合结果分别为:N_t=4×10~(-5)mol/g、pK_(a1)=2.75、pK_(a2)=5.52和N_(t.Al)=2.8×10~(-4)mol/g、N_(t.Si)=3.0×10~(-5)mol/g、pK_(a1.Al)=1.78、pK_(a2.Al)=8.47、pK_(a2.Si)=5.12。研究还表明,两种表面基团模式的拟合优度大于单一表面基团模式; (2)高岭石表面化合态分布随pH而变化。在单一表面基团模式情况下,正负电荷由>SOH的质子化和脱质子作用产生。在两种表面基团模式情况下,正电荷仅由高岭石表面>AlOH基团的质子化反应产生,>SiOH基团对正电荷没有贡献,表面铝位及高岭石表面总体在低于pH~4.0时带正电荷。负电荷则是由>AlOH和>SiOH基团的脱质子化反应共同产生,铝位和硅位分别在大于pH~6.2和pH~4.0时带负电荷; (3)铅和铜在高岭石表面吸附量随pH的升高而增加,在pH<4范围内,吸附量的增加非常缓慢,而在pH>4范围内,吸附量的增加相对较快。吸附反应同样可以用单一表面基团和两种表面基团的无静电表面络合模式来描述,非线性拟合的结果表明,自由水合离子Me~(2+)和羟基金属离子MeOH~+都能与高岭石表面进行络合反应,并且MeOH~+的络合常数远大于Me~(2+); (4)金属离子—高岭石体系中离子形态分布计算表明,随着pH值的升高, 金属离了可溶化合态的分数不断减少,表而吸附化介态的分数则不断增加,n **-5.5时,>*OMC“k优势,*>-5.5时,>*OMCOH*忧势。匹R i?t的分析 结果也表明存在两种吸附化合态; (5)金属离了从高岭石表而的解吸。力力学是一个-:阶段的过积,勺吸附 反应动力学相似,亦即初始的快速反应之厂伴随杉一个缓慢的反应。而风解吸 和吸附过程不是完全可逆的; “)广州城市水体污染沉积物小的纠帕矿物扣以石英、;葛岭石和水占母 类矿物为主,重金属元素什、h、*u、M、O、*n上要以残渣态、有机态和 氧化铁结合态存在。沉积物中的固川纽分对重金属元素的富集能力总的顺序 为:人定型纨化锰>>碳酸盐>氧化饮>介机质,砌富集茁则足人;两K人厂汕的 R“: (7)污染沉积物释放重金属元素及其动力学的研究表明,积累在沉积物 小的重金属污染物不是固定不变的,?[’l环境NJ pH条什发牛变化时,重金属会 重新释放出来,造成污染,因此是一个潜在的二次污染源。该研究为污染沉积 物的稳定化处理提供了依据。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2000
【分类号】:O647

【引证文献】
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【同被引文献】
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9 薛丁帅;新型酰肼二硫代甲酸类浮选剂在金川镍矿中的应用[D];兰州大学;2008年
10 付丹;铜铅锌多金属硫化矿浮选行为与表面吸附机理研究[D];江西理工大学;2010年
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