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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2000年
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地质卟啉碳同位素及结构研究

于志强  
【摘要】: 随着GC-IRMS技术不断的改进、完善,生物标志物的碳同位素比值测定及其在石油地球科学中的应用是目前分子有机地球化学研究中极为令人关注的问题。地质卟啉化合物,因为挥发性太弱而难以进行GC-IRMS测定;传统的方法耗时长、需要的样品量大,限制了卟啉碳同位素的研究。 本文利用衍生化的方法合成双—(叔丁基二甲基硅氧烷基)硅卟啉,使其适合GC-MS、GC-IRMS测定。对影响合成反应收率的各种因素进行了详尽的探讨,最终采用的反应条件重复性好、收率高。在此基础上,通过对C_(32)etio卟啉衍生化反应中间体及最终产物的碳同位素对比研究,证实最终的衍生化硅卟啉与自由基卟啉相比无明显的碳同位素分馏现象;混合卟啉(etio、OEP)碳同位素测定的实验表明整个衍生化过程中各单体卟啉间无明显的碳同位素交换分馏,该方法可应用于地质卟啉的碳同位素测定。目前尚未见正式的文献报道。 将该方法用于我国江汉盆地岩样和茂名油页岩中地质卟啉的碳同位素进行测定,发现江汉岩样中C_(31) DPEP~1,C_(31) DPEP~2,C_(32) DPEP卟啉碳同位素值分别为-23.5‰,-23.1‰和-22.1‰,可能来源于叶绿素;茂名油页岩中C_(31) DPEP,C_(32) DPEP和C_(32) etio为-26.7‰,-23.1‰和-26.9‰,C_(32) DPEP卟啉似乎来源于叶绿素,而C_(31) DPEP,C_(32) etio有不同的来源。地质卟啉的碳同位素比值在与其它生物标志物的对比研究中起到了良好的参照作用,两者联合进行碳同位素分析更加有效。 已有的研究显示,地质卟啉是一类复杂的生物标志物,地质卟啉的结构研究是一项基础性却又极具意义的研究工作。 本文通过高效液相色谱制备卟啉单体化合物,并对影响复杂溶剂体系的因素进行讨论,制备出纯度高于95%以上、可进行核磁共振实验的单体卟啉化合物。采用一维~1H NMR和二维COSY、NOSEY ~1H NMR相结合的办法,对制备出的单体地质卟啉化合物进行结构研究,化合物结构得到准确、可靠的解释。单体生标化合物的结构研究是我国分子有机地球化学领域较为薄弱的环节,该研究是对我国该研究领域有益的补充。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2000
【分类号】:P597

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