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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2003年
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HDTMA~+柱撑蒙脱石层间域内有机离子的排列、演化模式及构型变化

朱建喜  
【摘要】: 粘土矿物的柱撑反应是制备孔材料、有机一无机纳米复合层状材料的有效方法之一。蒙脱石由于其典型的2∶1型层状结构和大的层间可交换阳离子容量(CEC)令其在粘土柱撑实验研究中占到了主导地位。蒙脱石有机柱撑反应对于探测蒙脱石内部微结构特征、了解柱撑产物体系中有机物与矿物的作用机制和有机物在层间域内的性质、构型研究都具有重要意义。蒙脱石有机柱撑产物不仅具有粘土矿物特有的吸附性、分散性、流变性、多孔性和表面酸性,还具有有机化合物的多变功能基团和反应活性,作为新型矿物材料,在催化剂、功能载体、吸附剂、填料和纳米复合层状材料等方面均具有广阔的应用前景。 本文主要以季铵盐类阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(HDTMAB)为柱撑剂,在水介质条件下对河北某地蒙脱石进行了有机柱撑复合物的制备合成。用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、~(13)C MAS NMR、差热—热重分析(DTA-TG)研究了河北蒙脱石的有机柱撑产物的结构、构型特征和柱撑反应机理。考察了柱撑浓度对柱撑产物的影响。 研究工作得到了国家自然科学基金项目《有机柱撑粘土的表面酸性、微结构及层间柱环境研究(2000—2002)》,(批准号:49972018);广东省自然科学基金:《有机柱撑粘土的表面酸性与结构研究(2000—2002)》,(批准号:990522);广东省科技创新“百项工程”项目:《广东省非金属矿产资源的综合利用(2001—2002)》,(批准号:013101)的资助。 论文主要取得了以下研究成果: 1)研究了河北蒙脱石的矿物学特征。 2)利用XRD分析结果,结合有机立体化学,定量地描述了层间有机离子不同排列方式所具有的空间尺寸。在此基础上首次提出了平卧单层排列的“M”和“L”型排列。 3)柱撑液浓度可以显著地影响柱撑效果,在不同浓度条件下,有机柱撑离子在蒙脱石层间域内可形成不同排列方式,表现出柱撑产物底面间距的可调控性。且随着柱撑浓度的增大,HDTMA+柱撑蒙脱石排列模式的演化方向是平卧单层→平卧双层→倾斜单层→倾斜单层+假三层→倾斜双层(+假三层)。 4)FTIR和NMR研究结果表明,存在All-trans和Gauche两种烷基链构型。随着柱撑浓度增大,间域内有机柱撑离子存在着一个从类似液体状态(Liquid-like)再到类似固体状态变化的宽范围的分子环境,而NMR研究还表明,随浓度变化,两种构型所占比例也逐渐变化,也表现出从类似液体状态(Liquid-like)到类似固体状态变化的宽范围的分子环境。 5)热分析表明进入层间域的有机柱撑离子高于CEC的量,有机离子进入层间域分交换和吸附两个先后过程。有机离子同蒙脱石矿物作用导致 HDTM/柱排及脱石层间域内有机离子的排列、演化模式及构型变化 一 在热分解过程中产生新的物质和相态。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:P578

【引证文献】
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10 黄明福;环境友好热塑性淀粉/蒙脱石纳米复合材料的研究[D];天津大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张家红;无机柱撑蒙脱石的制备和应用[D];合肥工业大学;2004年
2 马炽丽;铝柱撑蒙脱石的制备与表征[D];太原理工大学;2004年
3 李永伦;新型Ni-Al柱撑蒙脱石催化剂的制备与表征[D];山东科技大学;2004年
4 翁国坚;铝基、钛基柱撑蒙脱石纳米多孔材料的研究[D];福州大学;2003年
5 杨建斌;羟基铁柱撑膨润土的制备及对EDTA-Cu的吸附特性研究[D];西安建筑科技大学;2006年
6 刘智伟;钛交联蒙脱石纳米复合材料合成条件与机理的研究[D];武汉科技大学;2004年
7 李媛媛;尾矿重金属淋溶污染及其抑制技术研究[D];华南理工大学;2010年
8 方沁华;蒙脱石和高岭石的分子动力学模拟研究[D];北京化工大学;2005年
9 钟山;蒙脱石酸溶动力学以及酸溶对蒙脱石结构的影响研究[D];合肥工业大学;2005年
10 王进;蒙脱石层间结构的分子力学和分子动力学模拟研究[D];太原理工大学;2005年
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