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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2003年
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均相和非均相高级氧化技术处理水中有机污染物的研究

张文兵  
【摘要】: 有机污染是当今水污染的一个重要特点。对被污染的地表水、地下水以及含有生物降解或非生物降解有机污染物的废水进行化学处理,可以消除水中这些有害物质,改善饮用水水资源质量。高级氧化技术,是以强氧化性的羟基自由基为主要氧化剂的水处理技术,在处理受有机污染的水体中有着广泛的应用前景,这是因为高级氧化技术能把有机物完全转化为水、二氧化碳和无机盐,并且对大部分有机物都有效,所用氧化剂最终分解为无害物质。目前,高级氧化技术在水处理中应用的研究十分活跃。 硝基苯和4-硝基苯酚具有致癌、致突变性,是工农业废水中常见的有毒难降解有机物。喹啉是典型的氮杂环化合物,具有潜在的致畸和致癌性,由于工业废水、废弃物的排放,喹啉已成为土壤和地下水中常见的污染物之一。本文以UV/H_2O_2均相高级氧化技术及TiO_2光电催化非均相氧化技术为例,选择硝基苯、4-硝基苯酚、喹啉和活性艳橙K-R等为目标化合物,对均相和非均相高级氧化技术处理水中有机污染物进行研究。 均相高级氧化技术方面,论文首次系统地研究了UV/H_2O_2均相高级氧化体系对硝基苯、4-硝基苯酚和喹啉的降解,详细探讨了有机物的降解动力学、各种动力学影响因素对有机物降解的影响以及有机物的降解途径。主要认识与结论如下: (1)UV、H_2O_2及UV/H_2O_2对照实验表明,UV/H_2O_2体系中过氧化氢光解产生的羟基自由基是硝基苯、4-硝基苯酚和喹啉降解的直接原因。UV/H_2O_2体系对硝基苯、4-硝基苯酚和喹啉的降解可以用准一级动力学进行很好的描述。 (2)硝基苯和4-硝基苯酚在酸性条件下更有利于降解,而喹啉的降解速率随溶液pH值的增加而增加。在较低浓度范围内,随着过氧化氢浓度的增加,硝基苯、4-硝基苯酚和喹啉降解速率显著增加;但当过氧化氢浓度较大时,有机物的降解速率明显受到抑制。水体中存在的常见无机阴离子如HCO_3~-、NO_3~-、Cl~-等对有机物的降解反应呈负影响。 (3)TOC与目标化合物对比分析表明,UV/H_2O_2降解过程中,有机物不是直接被矿化,而是经过一系列的中间产物进行的;溶液酸度的变化说明氧化过程中有有机酸等酸性物质的产生。 (4)硝基苯在氧化过程中得到的中间产物包括:单羟基化合物,如苯酚、硝基苯酚等;多羟基化合物,如氢醌,二羟基苯,二羟基硝基苯,三羟基苯等;开环产物,如乙胺,2-丁烯二酸和2-羟基己二酸等;一些氧化副产物,如1,3-二硝基苯,4,4'-二硝基联苯。4-硝基苯酚在降解过程中得到的中间产物包括:氢醌,二羟基硝基苯,三羟基苯以及开环产物2-丁烯二酸等。喹啉降解时得到多个单羟基喹啉化合物,但以苯环上取代得到的8-和5-羟基喹啉为主;并检测到多个多 摘 要 羟基喳咐化合物的存在,如二羟基喷淋和三羟基喳协 喷淋开环产物主要包括 2一胶基苯甲酸和IH2,3一咏叹二酮。 非均相高级氧化技术方面,在前人研究的基础上,建立了一个连续循环流式 光电催化反应器,并以活性艳橙K-R和喷淋为目标化合物,研究了三维电极光 电催化氧化对有机物的去除效率。主要结论如下: *)与吸附、光催化、电氧化相比,三维电极光电催化氧化不仅能更有效地 除去溶液中的活性艳橙K-R和咳嗽,而且TOC的变化也表明其矿化效率比其它 体系高,这说明三维电极的使用可以显著提高有机物的光催化氧化效率。 c沙加电压的增加,对活性艳橙KK和喷淋的氧化起着促进作用。溶液中 NaCI浓度的增加,有利于提高有机物的氧化效率。较低pH条件时有利于活性艳 橙KK的降解,而喳琳在较高pH条件下降解速率更大。增加空气流速,可以明 显提高活性艳橙Kl和喷淋的降解速率,但空气流速过大,反而使有机物降解 变慢。喷琳在无氧条件时光电催化氧化效率比光催化的高,表明光电催化氧化在 无氧时也可进行。但与通人氮气相比,通入氧气时对光电催化氧化仍然具有促进 作用。 本研究成果丰富了高级氧化技术的理论,并为该项技术在饮用水的深度处 理、提高饮用水水质等方面的实际应用奠定了基础。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X703.1

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【引证文献】
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【共引文献】
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7 魏爱雪,薛俊英,赵国栋,刘晓榜,孙思恩,王相明;北京地区地下水中有机污染物的分析鉴定[J];环境化学;1983年02期
8 王淑琴,孙思恩,王相明,彭安;蓟运河水中有机污染物的分离鉴定[J];环境科学;1983年04期
9 陈棠颐;水中有机污染物分析的前处理[J];环境科学丛刊;1983年06期
10 王家玲,运珞珈,郑红俭,王新,关碧玮,汪亚洲,荪波,蔡宏道;D湖水中有机污染物致突变性的研究[J];环境科学;1985年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王西奎;王晨;王金刚;国伟林;;涡流空化效应降解水中有机污染物的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 雷玉平;黄飞;邓克俭;王夺元;彭正合;;仿生物酶活化分子氧降解水中有机污染物[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
3 国伟林;姬广磊;范荣亮;王西奎;;水中有机污染物的微波降解催化剂制备研究[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年
4 朱文萍;段爱玲;;固相萃取技术在测定水和废水中有机污染物的应用[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 陆朝阳;姜笔存;李爱民;;焦化生化尾水中有机污染物在活性炭上的吸附行为研究[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
6 李媛媛;房俊卓;李鹏;;多孔活性炭的表面改性及对水中有机污染物的吸附研究[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年
7 郑广涛;施建伟;上官文峰;;P25 TiO_2的掺杂改性及其降解水中有机污染物性能[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集(上卷)[C];2003年
8 高铁;钱朝勇;;TiO_2光催化氧化水中有机污染物进展[A];’2001全国工业用水与废水处理技术交流会论文集暨水处理技术汇编[C];2001年
9 李景龙;翟平阳;;松花江水中有机污染物的污染特征研究[A];有毒化学污染物监测与风险管理技术交流研讨会论文集[C];2008年
10 李媛媛;房俊卓;李鹏;;硅烷化活性炭对水中有机污染物的吸附研究[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年
中国重要报纸全文数据库 前2条
1 本报记者 李良;“EM“改造人类生活[N];中国环境报;2000年
2 史晓菲;安全水不等于健康水 自来水煮沸喝未必安全[N];中国质量报;2006年
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 邓克俭;催化分子氧降解水中有机污染物的研究[D];武汉大学;2004年
2 赵春霞;去除石化反渗透浓水中有机污染物的研究[D];天津大学;2012年
3 吴贤格;臭氧活性炭—高级氧化组合技术处理水中有机污染物的研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2007年
4 张文兵;均相和非均相高级氧化技术处理水中有机污染物的研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 宋玲;气相介质阻挡放电活性粒子喷射降解水中有机污染物的研究[D];大连理工大学;2008年
2 刘玉玲;饮用水及其水源水中有机污染物固相萃取技术和藻类脱除方法的研究[D];山东师范大学;2005年
3 孟凡春;石化工业污水中有机污染物的分析与治理[D];北京化工大学;2006年
4 金星龙;水中有机污染物及其光催化降解技术研究[D];西北师范大学;2001年
5 高红;复合高级氧化技术处理水中有机污染物研究[D];天津科技大学;2006年
6 侯娜;即时分离型光催化反应器处理水中有机污染物的研究[D];同济大学;2008年
7 杨玉萍;黄河水中有机污染物的GC/MS分析及作为饮用水源的研究[D];山东大学;2006年
8 杜二玲;新型炭黑材料对水中有机污染物吸附性能研究[D];合肥工业大学;2010年
9 石晓荣;臭氧与超声协同降解水中有机污染物过程及其单片机控制系统[D];河海大学;2007年
10 王晋;有机蒙脱石的制备、表征及对水中有机污染物吸附性能的研究[D];济南大学;2008年
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