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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2004年
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煤中干酪根的非均质性与疏水性有机污染物的吸附-解吸行为间的关系

杨琛  
【摘要】:土壤/沉积物中的有机质(SOM)的非均质性对相对疏水的有机污染物(HOCs)如多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)等在表层土壤和沉积物中的吸附和解吸行为有较大的影响。近年来的研究表明:在土壤和沉积物中广泛存在的干酪根和碳黑对HOCs的非线性吸附是不容忽视的。但是由于干酪根的母质类型和成熟度不同,其结构组成和性质的非均质性较强,人们对其吸附行为的研究还不很深入。研究其结构和性质的非均质性与HOCs的吸附-解吸行为的关系,有助于深入了解干酪根对HOCs的吸附机理。 本研究选用三种不同类型的未(低)成熟煤,在实验室中于200℃,250℃,300℃,350℃,400℃,450℃,500℃七个温度对样品进行热处理,得到三个系列不同类型和不同成熟度的煤。通过对原始及热处理煤中干酪根的物理化学性质进行表征后,将其作为吸附剂,用于对菲和1,3,5-三氯苯(TCB)的吸附-解吸行为研究。表征的结果表明:随着热处理温度的升高,煤中干酪根的成熟度逐渐增大,有机质结构变得紧密,刚硬,还原性和芳香性增大。 三个原煤对菲和1,3,5-三氯苯的吸附行为表明,自然界中的干酪根由于具有较大的非均质性,对疏水有机物的吸附行为也存在差异。成熟度相近而类型不同的干酪根对菲和1,3,5-三氯苯的吸附等温线均呈现出较强的非线性,但是具体的吸附行为受干酪根结构性质差异的影响而有所不同。 同种类型不同成熟度的样品对菲和1,3,5-三氯苯的吸附行为表明:随着成熟度的增加,对疏水有机物吸附的非线性增加,吸附容量出现先增加后减小的趋势。其中成熟度相对较低的样品由于烷烃含量较高以及芳碳结构内部具有较大的活动性,因此表现出较大的吸附容量和相对较弱的非线性吸附,而成熟度相对较高的样品由于高度芳香化,结构紧密,从而表现出相对较弱的吸附容量和强的非线性吸附。 高度成熟的碳黑,均表现出较强的非线性吸附,吸附容量受表面性质的影响较大,但整体上比变质阶段相对较低的干酪根小。 所有样品对菲和1,3,5-三氯苯均不同程度地表现出解吸滞后现象,这种解吸滞后与内部微孔结构的非均质性有关,滞后的程度随样品成熟度的增加而增大。 摘要 本论文的研究表明:自然界中的千酪根由于结构组成和性质上有较大的差异, 从而具有较强的非均质性,这种非均质性对其吸附一解吸行为有较大的影响。干酪 根对疏水有机物的吸附可能是由在活动相上的线性分配作用和在芳碳表面上的表 面吸附共同作用的结果。对于低变质程度的干酪根,以在活动相上的线性分配作 用和在芳碳内部活动性结构表面的表面吸附为主;而对于高变质程度的干酪根, 则以在芳碳骨架上的表面吸附为主。系统全面地了解干酪根的非均质性与疏水性 有机污染物在地表系统中的吸附/解吸行为间的关系,有助于客观地评价疏水性有 机污染物在环境中的迁移转化过程,同时为对其控制和治理提供科学依据。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X50

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