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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2004年
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广州市及附近地区大气中多氯联苯和多环芳烃时空分布的初步研究

李春雷  
【摘要】:大气有机污染是影响城市空气质量和人体健康状况的重要因素。多氯联苯(PCBs)是一类主要由人为污染造成的半挥发持久性毒害有机污染物(POPs),因其显著的“三致”作用早已为人们所关注。作为一个工业化和城市化进程较高的经济快速发展地区,广州市空气中这类化合物的污染程度与时空分布状况如何,这正是本篇论文的研究目的之一。多环芳烃(PAHs)是另外一类广泛存在于环境中的半挥发性有机污染物(SVOCs),也是最早被发现和研究的化学致癌物。随着城市高层居民建筑的不断涌现,空气中的PAHs在水平和垂直方向上的空间分布及其对居室空气质量的影响程度如何,这是本篇论文的另一个研究目的。为此,本文对广州大气进行了以下两个方面的研究: 一、选择肇庆市鼎湖山自然保护区作为珠江三角洲经济区的城市背景区,以广州市作为珠三角经济区的代表城市,开展了大气中PCBs的时空分布研究;二、考虑到交通污染(主要是机动车尾气)是空气中PAHs的主要来源,本文选择了市区三栋受交通污染程度不同的代表性高层居民住宅楼作为研究靶区,选择可吸入颗粒物PM2.5作为空气样品的采集对象,对PM2.5和其中的PAHs进行了水平和垂直两个方向上的空间分布规律进行了分析探讨。 通过研究,得出如下探讨性的结论: 1.背景区春季和冬季空气中颗粒态PCBs的含量分布相关性很好,PCBs的含量水平也比较接近;夏季空气中颗粒态PCBs的含量分布则与春季和冬季的相关性较差,而且PCBs的含量也明显低于春、冬两个季节。夏季空气中∑PCBs的含量是216.94pg/m~3,其中气态的含量是183.42 pg/m~3,是颗粒态的5.47倍。PCBs的氯数分布以三氯和四氯取代的为主,两者的总贡献率为86.41%。冬季空气中PCBs的浓度是176.43pg/m~3,其中气相态浓度为123.20 pg/m~3,仅是颗粒态的2.31倍。与国外同类研究相比,背景区空气中PCBs的含量很高。无论是夏季还是冬季,空气中颗粒相的PCBs含量对于空气中PCBs总含量的贡献显著高于韩国Kyonggi-do郊区空气中的对应值。 2.广州市春季大气PCBs的平均含量为501.36 pg/m~3,其中颗粒态为100.34pg/m~3,气态为401.02 pg/m~3,是颗粒态的4.00倍。夏季气态PCBs的平均含量为528.24pg/m~3,是春季的1.32倍;颗粒态PCBs的平均含量为123.08 pg/m~3,是春季的1.23倍。冬季∑PCBs的平均浓度为448.78 pg/m~3,与春季接近,却比夏季低了很多,仅为后者的68.90%,而且这种差别主要是由气态浓度的降低引起的。PCBs的浓度分布与Aroclor1242的谱图非常相似,与珠江广州河段表层沉积物中的PCBs分布也有较好的相关性。 3.过冷液相蒸汽压(P_L~o)和辛醇-空气分配系数(K_(oa))都可以很好地用于描述广州市空气中PCBs在气相和颗粒相之间的分配情况。 广州市及附近地区大气中多氯联苯和多环芳烃时空分布的初步研究 4.冬季空气中的PCBS按照距离市区从近到远浓度依次降低。市区的平均浓度 是郊区的1.61倍,是背景区的2.54倍。不同氯数的PCBs在市区、郊区和背景区之 间的浓度损失速率的计算结果表明:从二氯到六氯取代的PCBs的损失速率逐渐减 小。郊区和背景区空气中PCBs的浓度相对于广州市区的损失速率分别是4.16x10一3 krn一,和2.70 xlo一3km一,,背景区相对于郊区的损失速率是1 .32 x 10一3kin一,。 5.室内外空气中PM2.5的含量范围分别是82.12一170.97咫/m3和83.33- 176.04阿时,显著高于美国环保署制定的PM2.5日均浓度标准65对m3。室外空 气中PM2.5含量与受交通污染的程度成正相关。3一4环的PAHs在三个地点的浓度差 异不大,但是占总浓度72一89%的5一7环PAHS的浓度在三地差异明显,表现为在受 交通污染影响最大的Bl处浓度最高,受交通污染影响最小的BZ处浓度最低。 6.空气中PAHs污染主要来自机动车尾气的排放。BghiP的高浓度、它与艺PAH 之间良好的正相关以及与其他PAH化合物之间相对含量的空间稳定性表明,BghiP 可以作为广州市空气中队Hs的指示性化合物。 7.随着高度的增加,室外空气中PM2.5的浓度发生显著变化。在紧靠繁忙公路 的Bl,在24米的高度出现浓度降低的减速现象;在远离交通污染的BZ,在24米高 度则是出现了浓度的先降后升。在Bl、BZ和B3共有的三个采样高度12、18和24 米之间PM2.5浓度的降低速度分别是3.46、1.87和2.81召留m3/m。艺PAH与PM2.5 浓度的垂直分布状况相似,说明在PM2.5向上迁移时其中所含E RAH的相对浓度没 有发生大的变化。对于Bl,在距离地面3一36米之间,艺PAH的浓度由84.83n岁m, 逐渐降低到42.29n留m3,降低速度为1.29ng/m3/m。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X51