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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2004年
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喹啉及其甲基化衍生物的微生物降解研究

崔明超  
【摘要】:喹啉及其衍生物广泛存在于天然产物如煤焦油、矿物油、杂酚油、各种化石燃料及植物生物碱中,喹啉及其衍生物还大量用于染料、油漆、杀真菌剂、麻醉剂、制药加工及木材加工等工业。目前,喹啉及其衍生物已成为土壤及地下水中常见的污染物,在固体垃圾掩埋场及木材保存和化石燃料加工厂附近污染尤其显著。大量研究证明,喹啉及其衍生物对动物和人体具有毒性、致癌和致突变等危害性。自然界中喹啉及其衍生物的光解速率缓慢,生物降解是其降解的一个重要途径。研究喹啉类有机污染物的生物降解特性,不仅可提供环境中喹啉类有机污染物有效的生物处理方法,而且也有助于了解其在环境中的迁移、转化和归宿,并进行危害性评价,为受该类化合物污染地区的生物修复提供基础资料。 我们从处理油制气废水的活性污泥中分离得到一株可以利用喹啉作为唯一碳源和能源的菌Q_(10)(睾丸酮丛毛单胞菌,Comamonas testosteroni),本文对该菌降解喹啉及其衍生物的能力、环境影响因素、固定化技术的应用及降解机理等方面进行了研究,取得的主要结论如下: (1)睾丸酮丛毛单胞菌是一株广谱的喹啉类化合物的降解/转化菌,其中喹啉与3-甲基喹啉不仅能有效被降解,而且菌Q_(10)也有明显的生长;4-甲基喹啉和6-甲基喹啉可以部分转化,但不支持菌Q_(10)的生长;异喹啉和2-甲基喹啉降解能力最差,菌Q_(10)不能生长。 (2)系统研究了喹啉类有机污染物的生物降解动力学特性,发现环境因素对喹啉及其衍生物的降解影响显著,阐述了喹啉类有机污染物生物降解规律。温度对睾丸酮丛毛单胞菌降解底物影响较大,高于35℃和低于20℃不利于各个底物的降解,30℃对降解各个底物最为适合;该菌的pH适合范围较宽,偏碱性效果较好;60 r/min的振荡速度能够满足该菌降解各个底物的氧气需求;底物初始浓度增加时对菌Q_(10)具有一定的抑制作用;细菌浓度的增加可以显著提高底物的转化率;外加无机氮源对各底物的降解没有明显的影响。 (3)首次研究了喹啉类有机污染物生物降解过程中的底物间的相互作用,发现喹啉的存在对喹啉衍生物的降解具有重要影响。喹啉对异喹啉和2-甲基喹啉降解影响较小;喹啉存在时对3-甲基喹啉产生竞争性代谢抑制作用,但3-甲基喹啉仍然能完全去除;喹啉对4-和6-甲基喹啉降解具有显著促进作用,但菌Q_(10) 摘要 不能利用4一和6一甲基喳琳作为生长碳源和能源。不同起始浓度的哇琳对3一、4- 和6一甲基喳琳的降解影响显著。当喳琳浓度较低时,3一甲基哇琳降解速率明显增 加,而当喳琳浓度增加时,其降解速率又受到抑制;哇琳浓度的增加可以增强 4一甲基喳琳的降解;喳琳浓度的增加对6一甲基哇琳降解的促进作用减弱。其它底 物存在时哇琳的降解受到一定的抑制,抑制作用从大到小的顺序是:3一甲基喳琳 4一甲基喳琳2一甲基喳琳6一甲基喳琳异喳琳。 (4)对海藻酸钙固定化菌Ql。与游离态细胞降解喳琳进行了比较,结果表明, 较低浓度哇琳(小于250 mg/L)条件下,固定化细胞降解速率低于游离态细胞; 较高浓度哇琳(大于500m创L)条件下,固定化细胞的降解活性明显高于游离 态细胞。海藻酸钙固定化技术可提高翠丸酮丛毛单胞菌的耐毒性和降解稳定性, 对高浓度废水的处理具有潜在的应用价值。 (5)菌Ql。不仅能完全去除喳琳和3一甲基哇琳,对溶液ToC变化的研究表明, 哇琳和3一甲基哇琳的降解是经过一系列的中间产物进行的。喳琳和3一甲基喳琳 在降解过程中首先生成单轻基化合物,随后进一步降解生成多轻基化合物,直至 发生开环反应,开环反应主要发生在苯环上。喳琳降解首先轻基化形成2(1H) 哇诺酮,然后继续转化为6一轻基一2(IH)喳诺酮,5,6一二轻基一2(lH)喳诺酮和 5一轻基一6一(2一梭基乙烯基)一IH-2一毗咤酮。另外,我们还在样品中发现少量的8- 轻基一2(IH)喳诺酮,表明菌QI。对哇琳的降解可能是通过以一种途径为主的多 种途径进行的。3一甲基哇琳降解途径类似,在降解过程中生成3一甲基一5一轻基一6一(3- 梭基一3一丙氧基关IH-2一毗陡酮,并得到一个开环产物2,5,6一三轻基一3一甲基毗陡。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X703

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【引证文献】
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