珠江三角洲地区多环芳烃的区域地球化学初步研究
【摘要】：持久性有机污染物(POPs)在环境中的分布及其对人体健康和生态系统的
影响已引起了全球性的关注。多环芳烃(PAHs)是一类环境中最为重要的致癌
有机污染物,不少化合物被美国环保署(EPA)列为环境优控污染物。本论文
主要以PAHs为研究对象,以大气-土壤-沉积物为主线,探讨其在珠江三角洲
区域环境中的地球化学过程,这一结果将有助于了解POPs在亚热带季风季候
区环境中的归宿与命运。
1、珠江三角洲大气中PAHs的时-空分布。2001年4月至2002年3月,
在珠江三角洲代表性地段(包括香港)系统布设了12个监测点,利用半渗透膜
(SPMD)大气被动采样装置,在区域尺度上对大气中的POPs进行分季度连续
一年的监测分析。结果表明,SPMDs所富集的PAHs冬季高于夏季:珠江三角
洲大气PAHs污染地区差异明显,其污染水平跟各地的经济发展指数有很好的
相关性。利用大流量采样器分析数据,分析测定了SPMD对大气PAHs的富集
速率,发现SPMD的富集速率冬季大于夏季,温度是影响SPMD富集速率的主
要因素,基于SPMD富集速率换算的大气PAHs含量与实测值偏差较小,结果
理想。同时,还对SPMD与松针进行了对比研究,两者对大气PAHs监测具有
很好的一致性。
2、珠江三角洲PAHs的大气-土壤交换。研究分析了珠江三角洲不同功能
区土壤中PAHs的含量及分布特征,发现土壤PAHs的含量呈现如下趋势:中心
区近郊区远郊区以及水稻土农作物土原生土。分子标志物指标表明,土壤
中的PAHs主要为机动车尾气来源,其中尤以汽油车污染为主。利用基于逸度
的化学质量平衡模型,对PAHs在大气-土壤界面上的平衡状态和交换通量进行
了研究。发现,土壤目前是一些低环PAHs(芴和菲)的二次排放源,确是高环
PAHs(萤蒽和芘)的“汇”。另外,偏远地区与城市中心区相比,PAHs的土-
气交换更接近于平衡,可能与PAHs在大气迁移过程中经历有与大气颗粒物有
机质的吸附过程有关。
3、大气PAHs污染沉降历史研究。大气污染的跨境迁移和沉降可对洁净
区的生态环境造成重大影响。山地偏远湖泊有机污染物的沉积记录是大气迁移
【关键词】：珠江三角洲 多环芳烃 地球化学 土壤-大气交换 大气沉降 沉积记录 半渗透膜装置 松针 区域经济发展 【学位授予单位】：中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：X142
【DOI】：CNKI:CDMD:1.2005.128929
【目录】：
- 中文摘要3-5
- 英文摘要5-11
- 前言11-25
- — POPs的由来、特性与危害11-12
- 二 多环芳烃污染研究简介12-17
- 三 珠江三角洲研究区概况17-20
- 四 本论文的研究思路及创新之处20-25
- 第一章 珠江三角洲气态多环芳烃的时空分布25-43
- 第一节 大气被动采样技术25-27
- 1.1 半渗透膜装置(SPMD)26
- 1.2 松针26-27
- 第二节 样品采集与分析27-29
- 2.1 采样布点27-28
- 2.2 样品采集与分析28-29
- 2.3 质量控制和质量保证29
- 第三节 结果与讨论29-39
- 3.1 大气PAHs的时空分布29-33
- 3.2 SPMD对大气PAHs的富集速率33-36
- 3.3 大气PAHs含量估算36-37
- 3.4 大气PAHs来源解析37-38
- 3.5 PAHs污染与人类活动的相关性38-39
- 第四节 小结39-43
- 第二章 土壤多环芳烃研究43-57
- 第一节 样品采集与分析43-45
- 1.1 样品的采集43-44
- 1.2 样品处理和分析44-45
- 第二节 结果与讨论45-54
- 2.1 土壤PAHs含量特征45-46
- 2.2 PAHs的空间分布46-48
- 2.3 影响土壤PAHs含量和分布的因素48-49
- 2.3.1 距污染点源的远近48
- 2.3.1 土壤的使用类型48
- 2.3.3 土壤有机碳48-49
- 2.4 大气沉降对土壤PAHs的贡献49-52
- 2.4.1 组成特征49-51
- 2.4.2 主成分分析(PCA)51-52
- 2.5 PAHs来源解析52-54
- 第三节 小结54-57
- 第三章 多环芳烃的土壤-大气交换57-67
- 第一节 逸度化学质量平衡模型58-60
- 1.1 逸度理论58-59
- 1.2 土壤-大气扩散交换通量59-60
- 第二节 采样与实验部分60-61
- 2.1 大气及沉降样品采集60-61
- 2.2 土壤样品采集61
- 2.3 样品分析61
- 第三节 结果与讨论61-64
- 3.1 PAHs在土壤与大气中的关系61-63
- 3.2 PAHs的土壤-大气扩散交换通量63
- 3.3 影响PAHs土壤-大气交换的因素63-64
- 第四节 小结64-67
- 第四章 多环芳烃大气沉降的高分辨沉积记录67-79
- 第一节 样品采集与分析68-69
- 1.1 样品采集68
- 1.2 沉积柱定年68
- 1.3 有机分析68-69
- 第二节 结果与讨论69-77
- 2.1 表层沉积物中PAHs的含量69
- 2.2 PAHs含量的垂直分布及通量变化69-73
- 2.3 控制大气PAHs沉降的主要因素73-74
- 2.4 PAHs来源及迁移途径74-77
- 2.4.1 PAHs来源74-75
- 2.4.2 PAHs迁移途径75-77
- 第三节 小结77-79
- 第五章 珠江口多环芳烃的百年沉积记录79-94
- 第一节 样品采集与分析80-82
- 1.1 样品采集80-81
- 1.2 沉积柱定年81-82
- 1.3 有机分析82
- 第二节 结果与讨论82-89
- 2.1 表层沉积物中PAHs的含量82-84
- 2.2 PAHs含量的垂直分布及通量变化84-86
- 2.3 沉积柱中PAHs的来源86-87
- 2.4 PAHs的迁移途径87
- 2.5 PAHs与社会经济发展的相关性87-89
- 第三节 小结89-94
- 主要结论94-96
- 攻读博士生期间所发表的研究论文96-99
- 攻读博士生期间所承担的其它科研工作99-100
- 致谢100-102
- 声明102
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