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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2007年
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甲苯光降解及光催化降解的初步研究

武江波  
【摘要】: 珠江三角洲地区的经济快速发展,大量工业来源的挥发性有机物增加,使得该地区大气中毒害性挥发有机物(VOCs)浓度较高,特别是苯系物,如苯、甲苯、二甲苯的浓度远高于欧美一些城市。针对珠江三角洲主要城市苯系物中以工业来源为主的甲苯污染较为严重实际情况,本论文以甲苯为VOCs的代表性化合物,开展甲苯在紫外光照射下光降解及光催化降解的动力学和降解机理研究。试图为异相光催化技术在工业有机废气治理方面提供初步基础研究数据。 采用自制的光化学反应箱(160L),在254nm紫外光照射下,开展了甲苯光降解的动力学研究,结果表明,紫外光强度、相对湿度以及甲苯的初始浓度对甲苯光降解效率均有一定的影响;随着光强的增加,甲苯光降解效率逐渐增加;在相对湿度(RH)为20-45%,甲苯光降解效率随着湿度提高而逐渐提高,RH在45-75%时,光降解效率随湿度增加而逐渐下降,本实验最佳湿度值为45%;随着甲苯初始浓度的增加,光降解效率逐渐降低。在254nm紫外光照射下,甲苯发生一系列光化学反应,主要产物有苯、苯甲醛和大量的小分子降解产物如丙烯醛、2-丁烯醛、2-甲基-丁烯醛等不饱和羰基化合物,以及1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯等二烯类化合物,以及呋喃、2-甲基-呋哺等化合物。 采用共沉淀法制备了纳米ZnO-SnO_2复合氧化物光催化剂,并将其负载到铝板上,制备出ZnO-SnO_2/Al负载型光催化剂,应用于折流式光催化反应器(55L)上,在365nm紫外光照射下进行甲苯的光催化降解试验研究。试验研究发现,在365nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、湿度、光强、氧气含量对甲苯光催化降解效率有明显的影响:随着甲苯初始浓度的增加,光催化降解效率逐渐降低;RH在0-35%时,随着湿度提高,光催化降解效率逐渐提高,RH为35-75%时,甲苯光催化光降解效率则随湿度增加而逐渐下降,最佳湿度值为35%;随着光强的增加,光催化降解效率逐渐增加;氧气(O_2)作为电子捕获剂以及氧化剂,能极大促进甲苯的光催化降解反应。相对甲苯的光降解反应而言,光催化氧化属于深度氧化反应,其反应途径为在实验过程中先产生少量的中间产物,如苯及苯甲醛,进而产生矿化反应达到深度氧化,使甲苯完全矿化为CO_2和H_2O,因此光催化反应的中间产物较直接光降解的降解产物少得多。本实验还发现ZnO-SnO_2复合氧化物光催化剂光催化活性及再生性良好。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X131.1

【参考文献】
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