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《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2006年
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珠江三角洲地区土壤/沉积物中PCDDs和PCDFs的空间分布和污染源研究

张素坤  
【摘要】: 本研究在美国EPA1613四氯至八氯代二苯并二噁英和二苯并呋喃HRGC/HRMS同位素稀释测定法的基础上,并借鉴国际上其它实验室的净化方法建立了本实验室自己的二噁英测定方法,测定结果准确可靠,达到了国际先进水平。并用该法测定了珠江三角洲61个土壤/沉积物样品中的I-TEQ和包括非2378一位氯取代的PCDDs/Fs在内四氯至八氯代二噁英的总浓度,并通过与二噁英已知源的同组物分布和同分异构体分布的特征的比对初步调查了珠江三角洲地区二噁英污染的可能的污染源。珠江三角洲土壤/沉积物中二噁英化合物的总浓度为85.5—14525pg/g(干重),总毒性当量为0.09—19.7pg/g(干重)。 按照德国和美国有关的土壤/沉积物标准,三个沉积物样品的I—TEQs表明对一般水生物没有危害;有43(68.7%)个土壤样品对人类的健康没有危害,剩下的15(31.3%)个样品的I—TEQ在5—40pg/g(干重),在土地使用时应有所防护。在这15个土壤样品中,有11个采自郊区,样品点有11,21,27,28,40,41,43,44,51,52和53;有三个采自工业区,采样点有5,7,31,一个样品(样品50)采自居民/商业区。有几个样品有较高浓度和毒性当量,这表明这几个点附近有潜在的污染源。这些样品中二噁英的同组物和同系物的分布特征表明这几个点的二噁英污染源为混合源,PCP或PCP的钠盐的广泛使用可能是主要的污染源,因为这些杀虫剂的副产品中含有大量的二噁英。土壤中二噁英浓度和毒性当量与EC浓度没有相关性,进一步表明了焚烧过程并非是珠江三角洲地区二噁英污染的主要污染源。人类活动影响不到的山上也检测出了二噁英,这暗示二噁英的源为干湿沉降。 本文进一步对二噁英燃烧源进行了调查,家用煤和烧烤木炭燃烧处置烟气中二噁英的测定结果表明,形成于石炭—二迭纪时代的海相成煤和海陆交互相成煤,在燃烧处置时会释放出二噁英。在本研究的范围内,所有样品的烟道气颗粒物样品中二噁英的总浓度和总毒性当量折合为每千克原样后结果分别为742.2-20731pg和4.0-413.9pg。 每克烟道灰中的二噁英毒性当量为0.6-88.4 pg。随着样品中氯含量的增加,2378—PCDDs/DFs和二噁英总浓度,每千克煤的毒性当量和每克烟灰中的二噁英的毒性当量总体上来说是增加的。就煤而言,韩城的蜂窝煤样品所排放的二噁英的毒性当量最高,每千克煤样品的I—TEQ为383.3 pg,每克烟道灰中二噁英的I—TEQ为77.4pg。每克烟道灰样品中太原组8号煤,山西组2号煤和山东兖州蜂窝煤燃烧烟道气中的I—TEQ也很高,分别为36.4,26.5和8.9 pg/g。参照德国土壤中二噁英对人的危害标准,人们在接触及处置这些烟道灰时,要有一定的防护措施。一般来说,家用蜂窝煤燃烧处置烟道气颗粒物中的二噁英的测定结果为PCDFs的浓度>PCDDs的浓度,即使是PCDFs的浓度<PCDDs的浓度,二者也是相近的。同组物分布特征为TCDFs和OCDD的浓度相对较高,同系物分布特征为2378—TCDF和23478-PeCDF的毒性贡献比较大。 无论是散装烧烤木炭还是包装烧烤木炭,燃烧处置所排放的总浓度和总毒性当量也是很高的。每千克样品中总浓度分别为13053pg和1850pg,毒性当量为413.9pg和141.0pg;每克烟道灰中二噁英的毒性当量为88.4 pg和69.6 pg。以木炭为燃料的烧烤场无疑是环境中二噁英的一个来源,因此有必要进行进一步研究从而确定烧烤木炭在二噁英释放源中所占的比重。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:X131.3

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