收藏本站
《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》 2006年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

热液条件下CO_2与H_2反应产烃的实验研究

季福武  
【摘要】: 查明热液条件下CO_2和H_2能否发生费托合成反应形成烷烃,以及所形成烷烃产物的种类和需要的条件,对于认识地质环境中非生物成因的烷烃、评估地质环境中费托合成烃的潜在资源价值以及理解海底热液生命起源学说,具有十分重要的科学意义。 本文首先分析了热液条件下CO_2和H_2形成烷烃反应的热力学特征。结果显示:在较大的温度和压强范围内,CO_2和H_2形成烷烃反应的吉布斯函数变小于零,反应是可行的,且以低温和高压条件最为有利;反应平衡时,产物以CH_4为主,其它烷烃的含量较低。 热液条件下,由CO_2和H_2合成烷烃反应的最关键问题是该反应存在动力学障碍,若没有合适的催化剂,该反应难以进行,因此,迫切需要选择合适的催化剂以使得反应进行,以及在反应非平衡状态下得到较高含量的多碳数烷烃。为此,本文在前人合成CH_4、C_2H_6和C_3H_8的基础上开展实验工作,尝试合成其它的多碳数烷烃。实验在钛高压釜中于300℃、30MPa封闭条件下进行。实验中,以NaCl溶液模拟热液;以间接或直接的方式提供H_2和潜在的催化剂;以~(13)C标识的NaH~(13)CO_3经酸化提供CO_2,用来对反应产物进行示踪和识别。 以COCl_2·6H_2O、Fe和NaH~(13)CO_3为实验材料的同位素示踪实验结果显示,在85天的反应过程中,NaH~(13)CO_3水解产生的~(13)CO_2与Fe和H_2O反应产生的H_2发生反应,形成了C1~C5的烷烃。在以Fe、Fe-Co氧化物和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验中,以及在以Fe和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验中,均得到了由CO_2和H_2反应形成的C1~C5的烷烃。这些实验结果表明,只要存在合适的催化剂,热液条件下的CO_2和H_2不仅能够反应形成CH_4、C_2H_6和C_3H_8,而且还能够反应形成C_4H_(10)和C_5H_(12)。 以含Co磁铁矿(Co/Fe=1/3)、H_2和NaH~(13)CO_3为实验材料的实验结果表明,在含Co磁铁矿的催化作用下,热液中的CO_2和H_2能够发生费托合成反应形成C1~C5的烷烃,并且,正构丙烷、丁烷和戊烷的含量符合Anderson-Schulz-Flory分布。矿物催化性能的对比分析表明,含Co磁铁矿中的Co是催化的活性中心,所以不同Co含量的含Co的磁铁矿应对反应形成C1~C5的烷烃具有催化作用。磁铁矿是常见的天然矿物,并且常常含有Co。因此,含Co的磁铁矿是继镍铁矿和铬铁矿之后被发现的又一费托合成的天然矿物催化剂,并且具有较强的链增长催化能力。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:P599

手机知网App
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 梁鑫峰;;海底大搬家[J];百科知识;2011年17期
2 黄文明;刘树根;马文辛;王国芝;张长俊;宋光永;;四川盆地东南缘震旦系-下古生界储层特征及形成机制[J];石油天然气学报;2011年07期
3 ;[J];;年期
4 ;[J];;年期
5 ;[J];;年期
6 ;[J];;年期
7 ;[J];;年期
8 ;[J];;年期
9 ;[J];;年期
10 ;[J];;年期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 冯军;李江海;初凤友;;海底热泉微生物化石研究及其科学意义[A];中国海洋学会2005年学术年会论文汇编[C];2005年
2 尤红丽;;浅谈绝缘油中乙炔气体[A];高效 清洁 安全 电力发展与和谐社会建设——吉林省电机工程学会2008年学术年会论文集[C];2008年
3 宗信德;刘超;刘纪涛;周文文;;论大矿在深部—以山东莱芜接触交代~热液铁矿为例[A];全国成矿理论与深部找矿新方法及勘查开发关键技术交流研讨会论文集[C];2010年
4 单强;卢焕章;李建康;杨武斌;罗勇;;骑天岭芙蓉锡矿的包裹体特征——岩浆到热液过渡的证据[A];中国矿物岩石地球化学学会第13届学术年会论文集[C];2011年
5 张鼐;张大江;崔京钢;;通过对有机包裹体拉曼特征与压力研究分析塔中117油藏史[A];《国际有机裹体研究及其应用》短训班第十四届全国包裹体及地质流体学术研讨会论文集[C];2004年
6 姚公一;;区域深部成矿找矿主流规律(岩矿树)新概念模型探讨[A];河南地球科学通报2011年卷(下册)[C];2011年
7 李小鹰;张红兵;戴华国;周秋君;;白蚁表皮碳氢化合物的GC-MS分析[A];当代昆虫学研究——中国昆虫学会成立60周年纪念大会暨学术讨论会论文集[C];2004年
8 谭骏;黑田吉益;刘建明;马红霞;;石英羟基水-分子水的分馏系数与常规混合水δD分析的关系[A];中国科学院地质与地球物理研究所2002学术论文摘要汇编[C];2002年
9 汪在聪;刘建明;刘红涛;曾庆栋;张松;王永彬;;稳定同位素热液来源示踪的复杂性和多解性评述——以造山型金矿为例[A];中国科学院地质与地球物理研究所第十届(2010年度)学术年会论文集(中)[C];2011年
10 谢增业;李剑;单秀琴;胡国艺;高嘉玉;;有机包裹体在川东北鲕滩天然气成藏研究中的应用[A];《国际有机裹体研究及其应用》短训班第十四届全国包裹体及地质流体学术研讨会论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 全欣;五千米深海底发现热液喷发口[N];中国海洋报;2010年
2 张旭东 徐冰;我国成功研制深海热液冷泉观测仪器[N];中国技术市场报;2010年
3 黄兴华;植物抗菌素复合酚烃开发成功[N];中国化工报;2005年
4 记者 张银炎;“海龙”潜深海智取“黑烟囱”[N];中国船舶报;2010年
5 本报记者 赵凡;大洋上的中国女性风采[N];地质勘查导报;2009年
6 本报记者 赵凡;女首席科学家韩喜球[N];中国国土资源报;2009年
7 滕继濮 陈鹰 (本报记者 滕继濮);打造深海探测的“手”和“眼”[N];科技日报;2010年
8 记者 刘芃;“海中蛟龙”显身手[N];上海科技报;2009年
9 本报记者 周清春;第一次环球大洋科考[N];科技日报;2008年
10 本报记者 孟凡君;应改变对矿源问题的认识[N];中国矿业报;2008年
中国博士学位论文全文数据库 前5条
1 季福武;热液条件下CO_2与H_2反应产烃的实验研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2006年
2 杨贯羽;用于烃类选择加氧化反应的仿生催化体系研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
3 孟启;有机聚合物材料用于烃类脱硫研究[D];南京理工大学;2007年
4 刘伟;深海热液保压采样器的关键技术研究[D];浙江大学;2007年
5 程彦博;个旧超大型锡多金属矿区成岩成矿时空演化及一些关键问题探讨[D];中国地质大学(北京);2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王杭州;深海热液采样器系统改进设计及性能实验研究[D];浙江大学;2007年
2 胡章喜;两株布朗葡萄藻的氮素营养生态位研究[D];暨南大学;2007年
3 纪甲子;辽宁省排山楼金矿地球化学特征及成矿预测[D];昆明理工大学;2010年
4 王伟;浙江松阳县萤石矿床地质特征及成矿流体研究[D];东华理工大学;2012年
5 薛培;诸广山岩体内洞钨钼多金属矿地质地球化学特征及矿床成因分析[D];中南大学;2011年
6 郭方方;内蒙古太仆寺旗沙子沟钼矿床地质特征[D];河南理工大学;2010年
7 孟兆贤;黑龙江省东宁县洋灰洞子铜矿床的成因探讨[D];吉林大学;2012年
8 张伟刚;基于ETM~+遥感数据蚀变信息提取方法的优化选择[D];成都理工大学;2012年
9 李乐;近三年儿童烧伤流行病学研究[D];重庆医科大学;2010年
10 张秋香;长株潭地区儿童烧伤现状及危险因素分析[D];中南大学;2011年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026