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《中国科学院大学(中国科学院深圳先进技术研究院)》 2020年
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聚合物材料微观形态与界面热阻的分子模拟研究

冉小能  
【摘要】:聚合物由于其具有的优良性能,比如质量轻,低成本,高化学稳定性等,在生活以及工程中得到了广泛的应用。然而聚合物较低的本征热导率限制了其在需要良好散热性能比如电子封装领域的应用。氢键,作为一种介于共价键以及纯范德瓦尔斯力(vdW)之间的相互作用,其强度是纯范德瓦尔斯力的10-100倍。H键的引入对于聚合物及其复合物的热传输性质的改善具有重大潜力。本论文采用分子动力学方法,研究了氢键的引入对聚合物基底以及填料间热传输性质的影响。本论文的主要研究内容如下:(1)H键对精准控制支链聚乙烯中热传导的影响氢键被认为是聚合物及其复合物体系中形成良好导热通路的桥梁。然而,很多具有大量氢键的聚合物体系的热导率(TC)仍然处于较低的水平。氢键在调节聚合物体系热传导中所扮演的角色以及机理还远未完全了解。在本章中,我们在精准控制支链聚乙烯体系临近折返结构(沿聚乙烯主链每隔21个C原子枝接一个-COOH官能团,简称ar-P21AA)的基础上,系统地研究了氢键的引入对于聚合物本征热导率的影响。该临近折返体系中,整齐排列的聚合物链层以及H键连接的官能团层堆叠交替排列,为研究氢键在界面传热的作用提供了理想的模型。我们的分子动力学结果表明,ar-P21AA体系表现出高的各向异性。沿着主碳链方向具有高达1.65 W/(m·K)的TC,而在垂直于于骨架的其他两个主方向上只有约0.20 W/(m·K)的TC。通过对体系界面处热传递的进一步研究,我们发现氢键连接的羧基官能团组成界面的界面热阻(ITR)比纯vdW界面相互作用连接的界面热阻小约2倍。增大界面处的氢键强度会降低ITR,并将其归因于氢键连接的界面两侧氧与氧之间vdW相互作用力的增强。然而,对于无定形的P21AA体系,由于H键强度增加同时带来的体系密度降低以及聚合物链收缩的负效应,单纯提高氢键强度不会导致更高的TC。这表明氢键引入除了作为热传递的介质外,还对聚合物链本身的形态有重要影响,H键强度对聚合物体系热传输的正效应与形态变化产生的负效应相互抵消。我们的工作为导热聚合物的设计中引入H键提供了重要的参考。(2)氢键连接石墨烯纳米片之间界面传热的分子模拟研究石墨烯的高热导率使其成为导热复合材料重要的填充材料,然而填料间的界面热阻极大阻碍了填料之间的热传输。对石墨烯进行边缘官能化可以在石墨烯片间界面处引入共价键或氢键连接,以取代弱的纯vdW相互作用连接,从而有望增强界面热传导。本章节系统研究了边缘官能化-COOH的石墨烯片间界面的传热性质,探讨了石墨烯片间界面距离以及官能化密度对于界面热导的影响。研究表明,随着两片石墨烯界面间距的减小,边缘官能化-COOH的石墨烯间界面热导不断增加并收敛于~5E8 W/(m~2·K)。这相比于H边缘钝化的石墨烯片间界面热导提高了一个数量级。界面热导随着官能化密度的提高显现出非线性单调提升。进一步的研究显示官能化密度与石墨烯片边缘界面间距存在协同效应,官能化密度的增加提高了界面间的相互作用,减小了石墨烯边缘界间距,从而增强了界面热导。该研究结果为氢键对于石墨烯填料界面传热调控研究提供了重要参考。
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