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《中国农业科学院》 2018年
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植物光合组分的分子组装及其光电性质研究

蔡鹏  
【摘要】:光合作用被认为是地球上最重要的化学反应,经过几十亿年的进化和发展,光合作用已形成了一套高效固定和转化太阳能的机制。然而,植物的实际光能利用率并不高。并且,农业生产中,作物的光合作用效率受光照条件的影响也很大。在已经开展的研究中,利用植物光合组分作为构筑基元组装光活性电极,通过纳米材料杂化及共组装手段从微观尺度上在体外模拟并调控光合作用,被认为是太阳能利用率问题最有潜力的解决途径之一。光系统Ⅱ(PSⅡ)作为光合作用的核心组件,由于其独具分解水的特性而受到广泛关注。本工作报告采用分子组装策略,以PSⅡ及相关光合器官类囊体膜(TM)作为构筑基元,可控制备了多种光活性复合膜,对复合膜的组装行为和光电性质进行了研究,探讨了特定化学环境变量对复合膜中PSⅡ光电子传递行为的影响,并对在光活性组分中极具应用潜力的喷涂层层组装方法进行了开发。1)首先通过水相合成法,制备了荧光发射峰位于680nm的水溶性碲化镉量子点。利用层层组装技术,将CdTe量子点与聚烯丙基氯化铵(PAH)共组装修饰到氧化铟锡(ITO)导电玻璃表面,得到具有红色荧光的多孔薄膜,进一步在此多孔膜上吸附PSⅡ得到PSⅡ-PAH/CdTe复合膜。研究发现,当PSⅡ含量较低时,在波长为365 nm的紫外光照射下,所得复合膜的光电流密度比单纯PSⅡ薄膜的高10%-20%。这可归因于接触紧密的量子点与PSⅡ之间发生辐射能量传递,从而引起了光电流密度的提高。2)通过“一步共组装”将TM与氧化石墨烯在ITO表面制备得到复合膜修饰的光阳极,对其间接电子传递(MET)光电性质进行了表征。研究发现,氧化石墨烯所带的表面电荷可以提高局部电子传递体的浓度,从而提高MET光电流密度。当复合膜中氧化石墨烯与叶绿素质量比为2:1时,MET光电流密度最大,为单纯TM薄膜的近2.5倍。不同活性组分的抑制实验表明,该体系电子的传递路径为 PSⅡ→质体醌→[Fe(CN)_6]~(3-/4-)→ITO 电极。3)自主搭建可用于LbL的喷涂装置,运用LbL技术,成功地组装了 PAH/PSS聚电解质多层膜,研究了不同组装参数下多层膜的生长行为。通过对组装层数、溶液的聚电解质浓度、溶液的离子强度以及喷涂时间的改变,可在纳米尺度内精确的调控多层膜的厚度。
【学位授予单位】:中国农业科学院
【学位级别】:博士后
【学位授予年份】:2018
【分类号】:Q945.11

【参考文献】
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