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金属氧化物-炭材料的制备及其去除水相中磷酸盐的性能和机理研究

刘小宁  
【摘要】:磷含量过高是造成农业面源污染以及水体富营养化的主要原因,因此如何科学合理地管控水环境中的磷浓度对保护水环境具有重要意义。在众多磷去除方法中,吸附法已得到相关研究领域的广泛关注。本课题以廉价易得且绿色环保的天然有机物或生物质废弃物为原料,采用球磨、热解、化学合成等方法制备金属氧化物-炭复合磷酸盐吸附剂。通过批量吸附试验结合表征手段对该类吸附材料的物理化学性质,磷的吸附性能及机理进行了系统的表征和分析。研究结果表明,将金属氧化物(CaO、MgO)负载在炭材料中能够显著提高磷吸附性能。该研究课题为富磷水体中磷酸盐的吸附、回收和农业应用等方面提供了新的方法和思路,本文所得的主要研究结论如下:(1)以废弃物Ca(OH)_2预处理水稻秸秆黑液为原料,制备高效的介孔金属氧化物炭复合磷酸盐吸附剂(CaBLC)。其中Ca(OH)_2能够分离水稻秸秆中木质素同时的为吸附材料提供活性组分(CaO)。并且Ca(OH)_2在材料热解过程中的分解反应,能够起到拓宽吸附剂孔道的作用。CaBLC具有良好孔道结构的同时具有较佳的磷吸附性能和吸附选择性,且对低磷浓度水体和实际富磷水体具有较佳的吸附性能。(2)以农业废弃物蛋壳和水稻秸秆为原料,采用球磨和热解相结合的方法制备CaO-生物炭(E-C)复合吸附剂。蛋壳和水稻秸秆比为1:1时,该CaO-生物炭复合吸附剂(E-C)的磷吸附容量达到最高(231 mg/g)。且该材料在广泛pH范围及共存离子干扰下均能够保持较高的吸附效率和选择性。CaO-生物炭复合材料(E-C)的吸磷过程以化学吸附为主,钙离子与磷酸根结合氢氧根形成羟基磷灰石为主要吸附机制。反应体系中Ca/P不同,羟基磷灰石的形成机制存在差异。并且该CaO-生物炭复合材料在磷酸盐吸附后可以直接用作缓释肥料,这对吸附剂的循环再利用及富磷水体中的磷回收具有重要意义。(3)用生物质衍生的没食子酸代替传统的酚类化合物作为炭前体,使用金属离子Mg~(2+)替代致癌类物质甲醛作为交联剂,Pluronic(F127)作为模板剂,通过蒸发诱导自组装(EISA)一锅法制备Mg掺杂有序介孔炭(OMC-MgO)。材料制备过程中,Mg~(2+)起到了双重作用,它不仅充当交联剂以协调没食子酸-F127胶束复合物,而且在合成后的材料中充当有效的活性组分(MgO)。该材料在水溶液中吸附磷,具有良好的选择性和吸附效率。静电相互作用,离子交换,路易斯酸碱相互作用的复合作用是该类OMC-MgO材料吸附磷的主要机理。该OMC-金属氧化物材料的制备方法为新型吸附剂的开发与应用提供了新的思路。


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