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《中国环境科学研究院》 2018年
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纳米Fe/Co类芬顿催化剂的制备及其性能研究

李君超  
【摘要】:我国水体受到抗生素的普遍污染。但以活性污泥等为主的生物处理法无法对其进行彻底、有效降解。在处理处理有毒有害等难降解有机物方面类芬顿处理技术具有和芬顿处理技术同样效果。然而,类芬顿处理技术普遍存在着催化活性低、活性组份不稳定易析出等缺点。因此,研究制备催化性能高、pH适用范围广、稳定性良好的类芬顿催化剂是目前类芬顿处理研究的重要方向。为了制备对盐酸四环素降解效果好、pH适用范围广、稳定性良好的纳米Fe/Co类芬顿催化剂,本文分别采用液相还原法和浸渍-焙烧法制备纳米Fe/Co类芬顿催化剂,Fe、Co为基本活性元素,利用Fe、Co间的协同作用,强化催化活性及稳定性;同时利用Co的路易斯酸性营造有利于类芬顿活性环境,拓宽催化剂pH适用范围。本论文的主要研究内容如下:1)以盐酸四环素去除率以及催化剂的物理结构为参考,分析制备因素对催化剂结构、性能的影响并进行优化。2)以盐酸四环素去除率为指标,探究反应因素如初始pH值、过氧化氢投加量、盐酸四环素初始浓度对催化性能和重复再利用性能的影响,探究反应体系酸碱性对催化剂稳定性的影响。3)对催化剂pH拓宽机理及盐酸四环素可能降解路径进行初步探究。本论文研究主要结论如下:1、通过液相还原法和浸渍-焙烧法制备纳米催化剂可以减小催化剂的粒径,扩大催化剂的比表面积。2、使用纳米Fe/Co催化剂降解盐酸四环素具有良好的催化效果及拓宽催化剂的适用范围:在pH 3-9范围内纳米催化剂对盐酸四环素的降解率为87.2%~91.7%,Fe最大析出量为0.14mg/L,Co最大析出量为0.98 mg/L;在pH 5-9范围内介孔催化剂的降解率在84.6%~86.6%,Fe最大析出量为0.28mg/L,Co最大析出量为1.00 mg/L。3、根据试验及相关文献推测,Co元素通过维持催化剂中Fe~(3+)的浓度促进Fe~(2+)/Fe~(3+)循环,提高催化剂在中性环境下的催化活性,拓宽催化剂的pH使用范围;盐酸四环素的降解路径:1)盐酸四环素经过羰基加氢通形成稳定产物(m/z 447.6),2)失去氨基和N-甲基或脱羟基形成中间产物(m/z 400)等,经碳-碳单键断裂或脱去羟基生成产物(m/z 275.2、m/z 147.2、m/z 149.3等),经开环降解为小分子和矿化,裂解碳-碳单键进行开环反应产生中间小分子(m/z 275.2、m/z 147.2、m/z 149.3等),再经过开环降解为小分子或矿化。
【学位授予单位】:中国环境科学研究院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ426;X703

【参考文献】
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