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《中国原子能科学研究院》 2002年 硕士论文
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Tc在北山花岗岩中吸附和扩散行为研究

汪冰  
【摘要】: 本文分别在大气和低氧条件下,研究了Tc在花岗岩上的吸附和扩散,包括 溶液的pH、含铁矿物(还原铁粉、Fe3O4) 、膨润土、阴阳离子的浓度(CO32-、 Fe3+、Fe2+)对Tc在花岗岩(石英、黑云母)上吸附Kd值的影响;在解吸剂中 加入H2O2,对Tc进行解吸,探讨了其吸附的机理;将扩散系数代入扩散方程 的解析解,预测了10000年后,TC扩散的距离。实验结果表明: (1) 在大气和低氧条件下,Tc在花岗岩上的吸附Kd值分别为16mL/g(pH=7. 96) 和8. 8×102mL/g(pH=9. 68) ;在厚度为1. 50mm的花岗岩中的表观扩散系数分 别为4. 3×10-11m2/s和1. 1×10-13m2/s。上述数据表明,花岗岩在低氧条件下对 Tc的吸附与阻滞性能远优于大气条件下的性能。 (2) 大气条件下,Tc在花岗岩上吸附的Kd值随pH值升高变化不明显;低氧 条件下,Kd值随pH值升高先增大后减小。在大气条件下,花岗岩中分别加入 Fe3O4和膨润土,Kd值变化不明显;加入还原铁粉,Kd值升高。在低氧条件下, 花岗岩中加入这些矿物,Kd值明显升高。 (3) 在大气和低氧条件下,Tc在花岗岩上的吸附Kd值均随Fe3+离子浓度的增 大而减小。大气条件下,随着Fe2+和CO32-离子浓度的增加,Kd值变化不明显。 低氧条件下,随着Fe2+离子浓度的增大,Kd值先升高后下降,我们认为,Tc 是在矿物表面被还原的;随着CO32-离子浓度的增大,Kd值下降。 (4) 在大气和低氧条件下,以预平衡水做解吸剂时,Tc难于解吸下来,随着 H2O2浓度的增大,解吸率升高,得出Tc在花岗岩上的吸附为不可逆的氧化还 原吸附机理。 (5) 黑云母对Tc的吸附Kd值高于花岗岩,且吸附的性质与花岗岩相似;石 英对Tc吸附的Kd值很低。 (6) 根据在低氧条件下扩散系数预测,经过10000年,Tc扩散的距离1m,表 明在长期处置过程中,花岗岩对Tc具有良好的阻滞性能。 (7) 本工作采用我国高放废物地质处置预选场址甘肃北山地质层中花岗岩芯样 品,作为Tc吸附和扩散行为研究的材料,这在我国TC的吸附和扩散行为研究 中尚属首次。研究结果对预选场址的确定及处置库的安全评价具有一定的实际 参考价值。


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