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《中国原子能科学研究院》 2004年
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MC-ICP/MS同位素丰度绝对测量方法研究与钐原子量的测定

周涛  
【摘要】:绝对质谱测量法(校准质谱法),作为一种高精密度、高准确度的测量方法,采用制备出的高同位素纯浓缩同位素,经过提纯,定量溶解,将两种高丰度的同位素按质量比混合起来,按照化学计量学,配制人工合成样品(混合同位素基准溶液),用混合后得到的基准对质谱计的系统偏差进行校正,修正样品的测量结果,从而达到准确测量的目的。这是国际上承认的取得物质同位素丰度的一种方法。在原子量的精确测量和同位素标准物质的研制工作中,一般采用此方法对元素同位素丰度进行定值,测量仪器多采用表面热电离质谱计(TIMS)。 工作中开展了TIMS测量钕同位素丰度的研究。通过样品形态的选择、原子-离子转换效率、离子传输和离子接收效率、分馏效应、离子光学系统电参数等研究工作,改善了测量值的精密度,提高了测量值的重复性。为今后MC-ICP/MS和TIMS绝对质谱法测定钕原子量的工作完成了实验准备,打下了良好的技术基础。 采用浓缩同位素进行丰度比的测量可以提高丰度测量的不确定度,减小最终结果的测量偏差。浓缩同位素除了单同位素丰度高的特点,还必须具有高化学纯的特点,以提高同位素基准配制的准确度。浓缩同位素所含的杂质中尤其需要注意质谱测量中遇到的同量异位素干扰元素,它们的存在会极大的影响测量结果的准确性,必须在测量前分离除去。为获得高化学纯的单稀土元素浓缩同位素,在文献调研的基础上,本研究工作使用200-300目的CL-P507萃淋树脂,经过梯度淋洗分离钕中稀土杂质和草酸盐沉淀法测量稀土总量方法,实现了钕中稀土杂质和非稀土杂质的全分离,分离后稀土杂质总量小于20ppm,回收率为93%。 多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP/MS)是一种新型的质谱仪器,与传统的TIMS相比,测量精密度不相上下,但是它的测量影响因素较多,准确度与TIMS相比仍然有不小的差距。分别对待测离子浓度、炬管轴向位置、雾化气流速、碰撞气流速和离子光学系统电参数做了实验研究,实现了MC-ICP/MS同位素丰度测量条件的优化,同位素丰度比的测量精密度在0.01%以内。将高同位素纯和高化学纯的浓缩同位素~(152)Sm和~(154)Sm,按质量比混合,经过化学计量学,配制人工合成样品(混合同位素基准溶液),测量质谱计系统误差的校正系数,在国际上首次建立了 中国原子能科学研究院博士学位论文 MC一ICP/MS的绝对质谱法,发展了同位素丰度绝对测量方法,与TIMS绝对测量方 法比较,主同位素丰度比”4sm/,”sm的差别在0.03%以内。 根据已建立的绝对测量方法,首次使用MC一ICP从S测定稀土元素衫的原子量, 测定结果为150.3610士0.0036,与TIMS绝对质谱法测定衫原子量结果比较,差别只 有十万分之一,进一步证明了该方法的可靠性。原子量测定结果的重合,说明 MC一ICP/MS绝对测量法同样可以完成原子量的测定。同TIMS绝对测量法相比,该 方法具有样品处理简单,所需样品量小,检测速度快等优点。该方法的建立,为同 位素标准物质的定值提供了一个可以选择的方法,为MC一ICP从S的应用开辟了新 的领域。 本研究对测量结果不确定度进行了评估,建立了原子量测定的不确定度计算模 型,提供了计算过程所需的各参数的采集和计算方法,评估了标准不确定度、标准 合成不确定度、自由度和扩展不确定度的数值,保证了研究工作的质量。 关键词:多接收电感祸合等离子体质谱(MC一ICP胭s),绝对测量,同位素丰度, 衫,原子量
【学位授予单位】:中国原子能科学研究院
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TL817.4

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