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《中国原子能科学研究院》 2007年
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加速器质谱测量~(151)Sm的方法研究

寅新艺  
【摘要】: ~(151)Sm是一种长寿命裂变产物核,其半衰期为90年。对~(151)Sm含量的精确测量可以为环境科学、生命科学、核工程、核数据等领域提供非常重要的信息。但是~(151)Sm的半衰期长,放射性弱,而且在样品中的含量低,用常规的衰变计数法和普通质谱测量样品中的~(151)Sm几乎不可能。加速器质谱(AMS)是一种高灵敏的核分析技术有可能实现痕量~(151)Sm的测量。 本论文工作在中国原子能科学研究院的AMS系统上,首次开展了~(151)Sm的AMS测量方法研究。 作者在该论文中主要完成了以下工作:1)样品研制。研制了用于~(151)Sm AMS测量的实验室参考标准样品、空白样品、和生物样品。在参考标准的研制过程中,研究了同位素比值的热电离质谱(TIMS)测量方法,进行了样品中干扰核素~(151)Eu的化学分离,并对分离效果进行了AMS与ICP-MS检验等;2)~(151)Sm的AMS测量。确定了AMS测量样品的最佳化学形式,解决了离子源“中毒”的问题,建立了~(151)Sm的AMS测量方法,对空白样品、参考标准和生物样品进行了初步测量;3)~(151)Sm的生物示踪方法的建立。完成了试验大鼠的~(151)Sm示踪实验。4)对测量结果进行分析和计算,给出了目前AMS测量~(151)Sm的灵敏度。 样品研制是本文工作中非常重要的部分。实验所需的~(151)Sm是用~(150)Sm丰度为87.27%的Sm_2O_3在中国原子能科学研究院的重水实验反应堆中照射,通过~(150)Sm(n,γ)~(151)Sm反应得到的。采用中国核动力研究设计院的TIMS对同位素比~(151)Sm/~(150)Sm进行了测量,测量结果为(3.750±0.002)×10~(-3)。以~(154)Sm丰度为98.6%的Sm_2O_3作为稀释剂,对照射后的含~(151)Sm的样品进行逐级稀释,得到~(151)Sm/~(154)Sm同位素比值分别为(9.25±0.08)×10~(-7),(8.87±0.08)×10~(-8),(8.08±0.08)×10~(-9)的系列参考标准。采用加压离子交换色层法对所有样品中的铕进行了化学分离。 在~(151)Sm的AMS测量中,存在离子源“中毒”问题,其表现为束流很快降低,使束流的传输和~(151)Sm的AMS测量无法进行。我们采用钨(W)锥或钽(Ta)锥,样品掺W粉或Mo粉等方法解决了离子源“中毒”问题。使富集~(154)Sm_2O_3引出的SmO~-最大束流到~100nA,而且长时间稳定,基本可以满足AMS测量需要。 ~(151)Sm的AMS测量中主要干扰核素是同量异位素~(151)Eu,目前还无法用探测器对~(151)Sm和~(151)Eu进行鉴别。样品形式采用Sm_2O_3,引出形式为SmO~-时可以对~(151)Eu的本底干扰在离子源起到一定的压低作用。为了进一步降低~(151)Eu的本底,在样品研制中采用加压阳离子交换色层法对样品中的Eu进行了化学分离。对样品进行一次分离后,再加入适量的富集~(153)Eu稀释样品中的~(151)Eu,再进行化学分离,理论上可以将样品中~(151)Eu的含量进一步降低。在物理测量中还可以采用同位素扣除法,通过测量~(153)Eu的计数和~(151)Eu/~(153)Eu比值,扣除M=151计数中的~(151)Eu的贡献,从而可以得到更准确的测量结果。 对空白样品和标准样品进行了AMS测量,空白样品中同位素比值为~(151)Eu/~(154)Sm=(4.8±1.4)×10~(-8),即目前AMS测量~(151)Sm的本底水平为4.8×10~(-8),丰度灵敏度为1×10~(-8)。 Sm属于稀土元素,稀土资源的开发和应用带来了环境破坏和健康影响。为了研究稀土元素能否通过血--脑屏障进脑,本文采用尾静脉注射的方法给实验大鼠提供示踪核素~(151)Sm,分几个时间点处死大鼠,取其脑、血、肝等样品。将样品进行冷冻干燥后研磨、消化(血样不需要冷冻干燥和研磨),然后在已消化的样品中加入载体富集~(154)Sm_2O_3,通过加压离子交换色层法富集生物样品中的Sm并分离其它干扰元素,制得高纯度的Sm_2O_3用于AMS测量。 论文工作基于超灵敏加速器质谱技术,首次对长寿命放射性核素~(151)Sm进行了测量,初步建立了~(151)Sm的AMS测量方法。同时对生物样品(脑样和血样)中的示踪核素~(151)Sm的含量进行了AMS测量,测量结果如下:脑样空白中同位素比值~(151)Eu/~(154)Sm=(5.4±1.5)×10~(-8),示踪12天的大鼠脑样中同位素比值扣除脑样空白后为~(151)Sm/~(154)Sm=(6.0±1.7)×10~(-8),转换为每克脑中~(151)Sm的含量为(7.8±2.2)×10~(-10)g/g,说明示踪核素~(151)Sm确实可以进脑,进而说明稀土元素可以通过血--脑屏障进脑。血样空白-2(未分离Eu)的同位素比值~(151)Eu/~(154)Sm=(3.2±0.9)×10~(-7)高于血样空白-1(分离Eu)的同位素比值~(151)Eu/~(154)Sm=(5.4±1.5)×10~(-8)值,这是由于该血样空白没有经过化学分离Eu所致。示踪1小时的血样(分离Eu)中同位素比值~(151)Sm/~(154)Sm=(3.6±1.0)×10~(-7),转换为每克血样中~(151)Sm的含量为(9.0±2.6)×10~(-9)g/g:示踪1小时的血样(未分离Eu)中同位素比值~(151)Sm/~(154)Sm=(5.7±1.6)×10~(-7),转换为每克血样中~(151)Sm的含量为(1.4±0.4)×10~(-8)g/g,。 本文初步建立了~(151)Sm的AMS测量方法,并且开展了生命科学方面的应用研究,该方法的建立对生物样品、环境样品等样品中~(151)Sm含量的测量提供了一种分析方法。
【学位授予单位】:中国原子能科学研究院
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TL817.4;TL50

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【引证文献】
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