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《中国工程物理研究院》 2019年
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网状氮掺杂碳纳米片的制备及其电化学性能研究

李昭  
【摘要】:随着便携式电子设备和新能源电动汽车的快速发展,对储能器件提出了更高的要求。在现有的储能器件中,具有高能量密度的锂离子电池和高功率密度的超级电容器是两种重要的存储设备。但锂离子电池功率密度低、循环寿命短,超级电容器能量密度低,这些问题限制了这两种器件的进一步应用。锂离子电容器是一种结合锂离子电池和超级电容器的优点而开发的新型储能器件,兼具高能量密度和高功率密度的优势,在结构上采用电池型的负极材料和电容器型的正极材料。但是锂离子电容器负极上进行的锂离子(Li+)嵌入/脱出速率明显低于正极上进行的六氟磷酸根(PF6-)物理性电荷吸附/脱附速率,正负极上动力学速率不匹配限制了锂离子电容器能量密度和功率密度的进一步提升。本论文制备一种新型的三维氮掺杂多孔网状碳纳米片电极材料,并基于这种电极材料组装了双碳对称结构的锂离子电容器。得益于优异的电极材料和合理的器件结构设计,所组装的双碳对称结构的锂离子电容器展现了优异的电性能。多孔碳材料由于其良好的导电性、较大的比表面积以及环境友好的特点,是良好的电极材料。并且通过对碳材料进行杂原子掺杂改性,可以在碳原子骨架中引入活性位点和缺陷来增加碳电极材料的电性能。我们设计并制备了三维网状多孔氮掺杂碳纳米片(Nitrogen-doped carbon nanosheets,NCNs)电极材料。以糠醇和双氰胺做碳源和氮源,水热法将氮源和碳源包覆在氧化镁模板上,接着进行高温碳化,合成NCNs电极材料。我们制备的NCNs材料具有类石墨烯片状结构,其表面多孔可为离子吸附和嵌入提供足够大的比表面积,同时多孔结构也方便电子和离子的传输;此外NCNs材料进行了有效的氮掺杂,引入了活性位点和缺陷,可诱导NCNs电极材料发生赝电容反应,使得所合成的NCNs电极材料可以缓解锂离子电容器正负极动力学不匹配的问题。本研究中,我们共制备了 4组氮含量不同的电极材料(CNs、NCNs-1、NCNs-2和NCNs-3),相比另外几组样品,NCNs-2样品料具有最高的氮含量(12.75%),最大的比表面积(1606 m2 g-1)和孔容(2.54 cm3 g-1)。此外,为了研究NCNs电极材料的电性能,我们还对合成的4组电极材料在半电池下进行了电化学性能的测试。NCNs-2负极比容量可高达1107 mAh g-1,同时倍率性能良好,电流增加到1OAg-1比容量保持在243mAhg-1;NCNs-2正极同样也展现了良好的电性能:0.1Ag-1电流密度下比容量高达115 mAh g-1,优异的循环稳定性,在2 Ag-1电流下循环5000圈,容量保持在83.2%。因此,NCNs-2可以作为优异的电极材料去组装高性能的锂离子电容器。我们采用了电化学电荷注入法调节NCNs-2//NCNs-2锂离子电容器的电极电压窗口来提高器件的能量密度。本研究中组装的LICs展现了极好的电化学性能,包括:(1)高的工作电压 0-4.5V;(2)高的能量密度 218.4 Wh kg-1 electrodes(229.8Wh L-1 electrodes);(3)高的功率密度22.5 kW kg-1 electrodes(102.6Wh L-1 electrodes);(4)优异的电化学稳定性,5A g-1下循环了 10 000圈,容量保持率在84.5%。这些优异的性能表明组装的NCNs-2//NCNs-2锂离子电容器应用前景广阔。
【学位授予单位】:中国工程物理研究院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TQ127.11;TB383.1;TM53

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