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《煤炭科学研究总院》 2002年
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煤的大分子结构研究——煤中惰质组结构及煤中氧的赋存形态

罗陨飞  
【摘要】: 对煤的组成与结构的研究是煤化学研究中最重要也是最复杂的基础性研究,同时,对煤分子结构的研究与认识也是改善现有煤炭开发利用技术以及发展新的煤炭开发利用技术的前提和基础。为此,国内外煤化学工作者从不同角度利用各种方法对煤结构进行了研究,但是由于煤本身的复杂性与研究方法的局限性,对煤大分子结构的研究还缺乏系统性。对煤中惰质组分的大分子结构以及煤中氧的赋存形态的研究是煤分子结构研究中的重要组成部分,但以往的煤结构研究中较少涉及到这两部分。随着煤炭加工转化技术以及煤炭工业化应用的不断发展,迫切需要全面深入地认识煤中惰质组的结构特征以及煤中氧的赋存形态。鉴于此,本文选取了“煤的大分子结构研究——惰质组结构研究及煤中氧的赋存形态研究”作为研究课题,试图通过各种不同的研究手段,深入详细地研究几种典型煤种中惰质组分的分子结构和氧的赋存形态,并提出相关的数据信息和理论分析,从而达到对煤的大分子结构的全面的更深层次的认识,同时也可以为煤的加工转化技术的发展和工业化应用提供理论依据。 本文中选取了中低变质程度煤中的五种典型煤种——霍林河褐煤、马家塔不粘煤、大同弱粘煤、霍州气煤、灵石肥煤以及它们的不同显微组分(惰质组和镜质组)作为研究对象,采用了常规的煤质分析、化学分析法以及先进的仪器分析法如傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、高分辨固体~(13)C核磁共振谱(~(13)C-NMR)及X光电子能谱(XPS)等方法,全面地研究分析了所选煤样的惰质组、镜质组的分子结构及煤中氧的赋存形态,得到所选煤样惰质组分的分子结构特征及结构参数,分析比较了惰质组与镜质组在分子结构上的差异性,并讨论了惰质组分的分子结构特征及结构参数随煤变质程度的变化规律;同时,通过研究得到了所选原煤样及其显微组分中总氧含量及各种不同类型含氧官能团的含量分布特征。 样品的基本煤质分析表明,同一煤种的不同煤岩组分性质差异较大,惰质组的碳含量高于镜质组,而挥发分、氢含量及氧含量则低于镜质组;而随着煤变质程度的增加,这种差异将变得越来越小,因此,讨论惰质组与镜质组在结构上的差异对中低变质程度的煤尤其有重要意义。 样品的傅立叶变换红外光谱表明,惰质组分子结构中苯环上取代更多,结 构更复杂,脂肪部分所占比例最少,因此,对于同等变质程度的原煤及其显微 组分,其结构中芳构化程度表现为:情质组>原煤>镜质组,且随着煤化程度的 提高,原煤及其显微组分结构中芳构化程度均逐渐增大。 样品的高分辨固体‘七核磁共振谱图及NMR结构参数显示,惰质组中脂碳 数量少于镜质组,芳环上的烷烃侧链也没有镜质组长,结构中含有更多的芳香 成分,其芳香度(0.769-0.834)要高于镜质组(0.669-0.774):且随着煤化程度 的提高,煤分子中(包括惰质组和镜质组)芳构化程度不断提高,但情质组的 芳香度随着煤变质程度的提高而增加的幅度不如镜质组;情质组的芳核平均结 构尺寸 Xb门.522-0石02)与镜质组①.559{石16)的差异并不大,随着煤变质 程度的升高,Xb的变化也不大。 样品的X射线衍射研究结果表明,与镜质组相比,惰质组中芳环缩合程度 更高,芳香层片在空间的排列更规则,相互定向的程度也优于镜质组;随着煤 变质程度的提高,煤中脂族结构减少,芳香结构增多,芳核在横向上和纵向上 都进行芳环的缩聚反应,煤的结构趋向于“石墨化”;但由于情质组在低变质阶 段就比镜质组有更高的芳构化程度,在煤化进程中,情质组的芳构化程度随煤 化程度的升高不如镜质组那样显著。 通过经验公式计算法、化学分析法及仪器分析法对煤中有机氧的赋存形态 及分布规律的研究表明,对于煤的不同显微组分,情质组的总氧含量要低于镜 质组的总氧含量,且随着煤变质程度的升高,惰质组及镜质组中的氧含量均降 低;煤及其显微组分中的含氧官能团大致包括三种类型,即碳氧单键类(包括 醚键和羟基)、藏基及竣基,在惰质组和镜质组中,含氧官能团类型以碳氧单键 类为主,其次为数基,竣基则最少,但在低变质程度煤中含有较多装基。
【学位授予单位】:煤炭科学研究总院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:TQ530

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