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北京地区大气有机物对臭氧生成的影响研究

徐敬  
【摘要】:根据北京地区主要大气环流形式和大气污染源分布状况,沿北京地区污染物主要输送路径布置监测站点,于2007年6~9月开展了一次相对系统的北京地区臭氧光化学外场强化观测试验。以该试验的观测资料为基础,通过数据分析、光化学箱模式模拟、三维气象化学模式模拟以及排放清单估算等方法,采用递进式的研究方式(总VOCs—分类VOCs—物种化VOCs)逐步细致的开展了北京地区大气VOCs反应活性及其对O_3生成的影响研究,建立了北京地区物种化VOCs排放清单并初步应用。得到主要结论如下:①通过对地面实测资料的分析揭示了北京城、郊O_3及其前体物浓度的分布状况,结果显示:烷烃在北京城、郊大气总VOCs中占有绝大部分浓度比例,其余物种依次为芳香烃、烯烃及生物VOCs;城郊对比结果表明,城区站各类VOCs物种环境浓度均高于本底站,但本底地区生物VOCs物种在总VOCs中的比例较城市地区偏高;②利用光化学箱模式,模拟采用输入实测资料的约束计算方式,估算了O_3化学生成过程的关键参量O_3生成速率G(O_3)和O_3生成效率OPE,并研究了OPE与NOx浓度变化的关系,分析结果表明:北京城市地区O_3生成受VOCs控制,区域本底地区O_3生成受VOCs及NOx的交替控制;③在箱模式定性研究结果的基础上,进一步利用三维区域化学输送模式WRF-Chem,对北京地区典型区域光化学污染过程进行了模拟研究,模拟结果进一步验证了O_3生成受VOCs控制的结论,显示北京地区地面O_3的生成主要受烯烃类VOCs排放的影响;④估算环境浓度VOCs物种的OH自由基消耗速率(LiOH)及O_3生成潜势(OFP),结果显示对北京地区OH自由基消耗的主要环境VOCs组分是烯烃类物质,对O_3生成潜势贡献最高的环境VOCs组分是芳香烃类物质;综合LiOH及OFP值评价,识别影响北京地区O_3生成的关键环境VOCs反应活性物种为二甲苯、甲苯、三甲基苯、丙烯、异戊二烯以及丁烯类物质;⑤进一步利用VOCs物种排放量估算各物种的O_3生成潜势,研究结果显示:烯烃类VOCs物种对北京地区总OFP的贡献率最高;对北京地区O_3生成潜势贡献最大的前10个VOCs物种依次为乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、1-丁烯、异戊烷、反-2-丁烯、丙烯、顺-2-丁烯、邻-二甲苯和乙炔,这10个物种的累计排放量占VOCs排放总量的60%左右,但对总OFP值的贡献率接近80%;北京城区是VOCs排放的重点区域,同时也是O_3生成潜势最大的区域;降低交通排放、溶剂挥发及油品挥发排放是降低北京地区VOCs排放、控制O_3生成的有效途径;⑥针对北京城、郊O_3形成过程的对比研究表明,城市地区O_3的形成主要源于人为源排放引发的局地光化学生成过程,而生物源排放及污染物的远距离传输在本底地区OH自由基消耗及O_3形成过程中起到十分重要的作用。


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