收藏本站
《江汉大学》 2018年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

大气典型卤代持久性有机污染物XAD树脂采样研究

张静星  
【摘要】:持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs)可通过大气长距离迁移到人类活动稀少的极地等偏远区域,其可在生物体内富集,具有一定的毒性,对生物体及人体的生命健康构成潜在的威胁。为了保护人类和环境免受POPs的危害,旨在减少和/或消除POPs排放和释放的《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》(下文简称《斯德哥尔摩公约》)应运而生,公约中受控污染物名单中的POPs以卤代化合物居多,本文研究的短链氯化石蜡(Shortchain chlorinated paraffins,SCCPs)、多氯联苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)以及多溴二苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)均为典型的卤代POPs。大气是POPs扩散和长距离传输的重要媒介,因此大气中POPs的赋存水平既是认识其环境行为的基础之一,也是POPs环境污染现状的重要体现。联合国环境规划署(United Nations Environment Programme,UNEP)全球POPs监测计划亦将大气作为监测对象来评估公约执行效力。被动式大气采样器(Passive air samplers,PAS)广泛应用于大气中POPs监测,已为分析大气中传统POPs的空间分布、污染水平和变化趋势,以及评估POPs履约成效作出重要贡献。近年来,PAS逐步成功应用于研究新型POPs在全球的迁移、转化、归趋等环境行为。但是,随着科技的不断发展,各类功能性的化学品层出不穷,其中不少具有POPs的特性,截止2017年年底列入《斯德哥尔摩公约》的POPs名单已由最初公布的12种(类)化合物增加到28种(类),并且还有3种正处于公约审查阶段。管控POPs种类越来越多,它们之间理化性质差异也越来越大,因而对于大气中POPs的采样技术提出了新要求。常见的PAS采样介质为高分子聚合物非极性大孔树脂类XAD和聚氨酯泡沫(Polyurethane foam,PUF)盘两种,已有研究表明XAD无论吸附容量还是可吸附化合物多样性均明显优于PUF。可以预见,不同型号的XAD树脂因表面积、微孔分布等的不同,其POPs的吸附性能也必然会有差异。遗憾的是,不同型号XAD树脂对大气POPs污染物的采样研究目前仍显匮乏。本文旨在探究三种常见的非极性大孔树脂——XAD-2、XAD-4以及XAD-16对大气中SCCPs、PCBs和PBDEs等3类结构不同典型卤代POPs的采样性能,并基于3D打印技术制造出更高效率的大体积主动采样器采样套头,为优化POPs大气采样技术提供理论基础和方法支撑。研究工作主要围绕以下三方面展开:(1)基于PAS比较不同XAD树脂对大气中典型卤代POPs的采样性能被动采样分析表明XAD-2、XAD-4和XAD-16三种树脂所采集大气SCCPs和PCBs的污染特征一致,且在16周的采样期内,三种树脂对SCCPs和PCBs的采集量与时间的关系仍处于线性相关期。从采样效率来看,同体积XAD-2、XAD-4和XAD-16对PCBs和SCCPs的采样速率分别为7.85 pg/天和27.71 ng/天,7.40 pg/天和25.94 ng/天,11.07 pg/天和48.53 ng/天,XAD-16的采样速度要明显大于XAD-4和XAD-2,这可能与其平均孔径较大有关。(2)基于3D打印设计实现同时采集三份样品的大体积主动采样套头主动大气采样器(Active air samplers,AAS)相对PAS而言,采样速率快,可短期内采集到较大体积的大气样品,为不同树脂/吸附剂采样性能对比研究大大节省时间成本。当前AAS所使用的采样介质基本为PUF,主动采样器采样套筒为单通道型,因PUF吸附容量较小,套筒体积较大,但如果在AAS原有套筒中装满XAD进行采样,存在样品量过多,萃取,净化等前处理难度加大的问题。同时,AAS设备一般价格昂贵,每次仅能同时采集一个样本;而大气中POPs的浓度在不断变化中,需要有三台设备同时采样才能进行三种树脂间吸附性能的比较。本研究自主设计并利用3D打印技术制造出可同时采集三份样品的“三孔套筒”,三孔套筒的3个孔柱规格均相同。基于XAD-2对主动采样“三孔套筒”3个孔柱平行性实验表明,3个孔柱间XAD-2采集的大气样品中SCCPs、PCBs以及PBDEs无论是总量,还是主要单体浓度的相对标准偏差(RSD)均在20%左右或小于20%,说明主动采样“三孔套筒”的3个孔柱之间平行性良好。(3)比较主动采样中三种XAD树脂对大气中典型卤代POPs的采样性能通过向3个孔柱间填入不同树脂/吸附剂进行同步采样,可以避免平行实验过程中气象条件、大气中目标物浓度等因素引入的不确定性,以实现不同树脂/吸附剂采样性能快速对比研究的目的。本论文将XAD-2、XAD-4以及XAD-16分别填充到“三孔套筒”中,并置于大流量主动采样器中采样。结果显示在三种树脂中SCCPs、PCBs以及PBDEs的单体特征无显著差异,但XAD-4与XAD-16采集的目标物的总浓度高于XAD-2,其中XAD-16表现最突出,这可能与树脂比表面积差异有关。综上所述,本研究开展了大气典型卤代持久性有机污染物XAD树脂采样研究,以期优化大气中POPs的采样技术。总体上讲,XAD-16对大气中典型POPs的采样速度优于XAD-2和XAD-4,具有在POPs低浓度区域应用的前景,但是温度等气象因素对其采样性能的影响尚需探讨。同时3D打印“三孔套筒”性能较好,可通过一套主动采样设备同时采集多个具有高度平行性的样本,在今后的POPs研究中具有一定推广应用潜力。
【学位授予单位】:江汉大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X592;X831

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前5条
1 何岷洪;宋坤;莫宏斌;李军;潘道成;梁子骐;;3D打印光敏树脂的研究进展[J];功能高分子学报;2015年01期
2 李小丽;马剑雄;李萍;陈琪;周伟民;;3D打印技术及应用趋势[J];自动化仪表;2014年01期
3 李晓敏;王璞;李英明;王亚韡;张庆华;江桂斌;;大流量采样高分辨气相色谱/高分辨质谱法测定大气中的多氯联苯和多溴联苯醚[J];色谱;2010年05期
4 李英明;江桂斌;王亚韡;王璞;张庆华;;电子垃圾拆解地大气中二噁英、多氯联苯、多溴联苯醚的污染水平及相分配规律[J];科学通报;2008年02期
5 陈来国;麦碧娴;许振成;韩静磊;彭晓春;盛国英;傅家谟;;广州市夏季大气中多氯联苯和多溴联苯醚的含量及组成对比[J];环境科学学报;2008年01期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王冲;刘玉龙;刘仁;李治全;;DLP型3D打印用巯烯光敏树脂的制备与性能研究[J];影像科学与光化学;2018年05期
2 苏蕊;汪亿晗;陈长宝;孙秀丽;刘淑莹;杨洪梅;;微波辅助离子液体分散液-液微萃取DART-Orbitrap质谱法测定环境水中的溴代阻燃剂[J];高等学校化学学报;2018年09期
3 宋发成;刘元义;王橙;孙伯乾;商敬鹏;杨超;;3D打印技术在陶瓷制造中的应用[J];山东理工大学学报(自然科学版);2018年05期
4 朱云龙;孙业中;胡品;;一种展示3D打印原理的机电装置设计[J];机电信息;2018年24期
5 朱黎立;周敏;高强;段现银;;FDM 3D打印机喷头温度场分析与结构优化[J];组合机床与自动化加工技术;2018年08期
6 赵高升;刘秀军;张志明;张庆印;;金属零件3D打印技术研究进展[J];化工新型材料;2018年08期
7 闫梦霞;高卓;陈晓婷;康婷;马振华;银怀;;用于3D打印的光敏预聚物的制备及性能[J];热固性树脂;2018年04期
8 马蓉;;3D打印技术在工艺美术中的融合应用[J];自动化与仪器仪表;2018年07期
9 刘晓瑜;杨立荣;宋扬;;3D打印建筑用水泥基材料的研究进展[J];华北理工大学学报(自然科学版);2018年03期
10 王鹤;;3D打印用双酚A型环氧丙烯酸光敏树脂的制备[J];合成树脂及塑料;2018年04期
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 杜宇雷;孙菲菲;原光;翟世先;翟海平;;3D打印材料的发展现状[J];徐州工程学院学报(自然科学版);2014年01期
2 江洪;康学萍;;3D打印技术的发展分析[J];新材料产业;2013年10期
3 吕东旭;;3D打印的特点及应用简析[J];才智;2013年20期
4 李怀学;巩水利;孙帆;黄柏颖;;金属零件激光增材制造技术的发展及应用[J];航空制造技术;2012年20期
5 李涤尘;田小永;王永信;卢秉恒;;增材制造技术的发展[J];电加工与模具;2012年S1期
6 朱俊飞;龚灵;樊彬;李梦炜;赵倩;钱超;陈新志;;光引发剂的研究现状及进展[J];涂料工业;2010年05期
7 刘海涛;莫建华;黄兵;;一种光固化3DP实体材料树脂[J];高分子材料科学与工程;2009年07期
8 王利民;;消泡剂的分类与应用技术[J];中国洗涤用品工业;2009年03期
9 ;Concentrations,profiles and gas-particle partitioning of PCDD/Fs,PCBs and PBDEs in the ambient air of an E-waste dismantling area,southeast China[J];Chinese Science Bulletin;2008年04期
10 李春雷;郝永梅;麦碧娴;盛国英;傅家谟;;珠三角地区冬季大气中PCBs的空间分布[J];环境科学学报;2007年04期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 ;科研文摘[J];医药工业;1987年03期
2 胡宏纹;陈伟兴;陶明;高济宇;;α-卤代酮在银粉作用下的反应[J];化学学报;1987年02期
3 王书玉,刘维勤,王映芬,宗靖敏,陶成,周向方;芳环邻位取代的Z、E型-α-卤代桂皮酰胺类化合物的合成与抗惊活性的研究[J];北京医科大学学报;1988年04期
4 С.Г.Ахмерова;冀人;;卤代吡啶的合成和应用[J];农药译丛;1988年05期
5 沈其丰,王书玉;用~1H NMR芳烃质子鉴定α—卤代桂皮酰胺类化合物的构型[J];波谱学杂志;1989年03期
6 ;卤代醚类—方法611[J];环境科学丛刊;1989年Z1期
7 顾炳鸿,李洪芬;反应薄层在有机实验中的应用[J];大学化学;1989年06期
8 占垚;牟成建;黄文静;谭超兰;张丹丹;王润南;张珍明;李树安;;卤代喹啉的合成方法研究进展[J];化工时刊;2017年03期
9 樊红莉;李鑫;;6-卤代咪唑并[1,2-a]吡啶-3-甲腈的一锅两步合成[J];化学试剂;2016年09期
10 王丽;金芬;张雪莲;焦必宁;邵华;金茂俊;王静;;食品中多环芳烃及卤代多环芳烃的研究进展[J];食品工业科技;2012年10期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 曲娜;朱本占;;卤代醌类化合物的蛋白毒理效应[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
2 宋玉玲;朱本占;汪海林;;卤代p-苯醌增强过氧化氢氧化鸟苷分子的研究[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
3 贾素萍;朱本占;郭良宏;;光电化学传感器检测卤代苯醌引起的DNA损伤及机理研究[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
4 邵杰;朱本占;;致癌性卤代醌介导的氢过氧化物分解反应诱导新型DNA氧化损伤的机理研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第20分会:环境与健康[C];2014年
5 邵杰;黄春华;朱本占;;5-甲基胞嘧啶被卤代醌和过氧化氢氧化机理的研究[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
6 邵杰;朱本占;;致癌性卤代醌介导的新型自由基反应诱导DNA氧化损伤的机理研究[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十六分会:环境化学[C];2016年
7 赵玉丽;杨利民;王秋泉;;脉冲大体积进样-气相色谱/电子捕获负化学离子化-四级杆质谱同时测定28种卤代持久性有机污染物[A];持久性有机污染物论坛2007暨第二届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2007年
8 刘守信;甄小丽;田霞;赵翠然;胡素坤;;苯环4-卤代的sansalvamide A的研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
9 朱伟明;;海洋微生物产生的含氮和卤代化合物[A];第四届全国微生物资源学术暨国家微生物资源平台运行服务研讨会论文集[C];2012年
10 马林;安兴琴;朱彬;周凌晞;姚波;车胜利;李东宇;;上甸子本底站卤代温室气体大气浓度短期波动的个例分析[A];第33届中国气象学会年会 S11 大气成分与天气、气候变化及环境影响[C];2016年
中国重要报纸全文数据库 前4条
1 庞晓华;生物基卤代甲烷可望工业化[N];中国化工报;2009年
2 本报记者 游雪晴;我国卤代温室气体到底减排了没有[N];科技日报;2007年
3 林琳;我国卤代温室气体减排成效显著[N];中国气象报;2007年
4 丁继武 黄幸媛;欧亚合作加强卤代温室气体研究[N];中国气象报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张锋;几种典型卤代化合物的光解机理研究[D];中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所);2008年
2 刘慧;水环境中卤代酚类有机污染物的光化学形成过程[D];大连理工大学;2011年
3 刘杰;偕二卤代烯烃参与的有机串联反应研究[D];苏州大学;2013年
4 石佳奇;部分卤代二苯醚及其衍生物的环境相关性质的实验及理论研究[D];南京大学;2014年
5 孙闰霞;珠江三角洲水生生物中卤代有机污染物的时空分布、生物积累及人体暴露评估[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2016年
6 魏政荣;卤代化合物紫外光解和超快动力学研究[D];中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所);2008年
7 陈少云;氧化还原酶—卤代醇脱卤酶多酶法合成手性β-羟基腈[D];浙江大学;2013年
8 姚培圆;基于炔酰胺的2-氨基吲哚的新合成方法研究[D];天津大学;2010年
9 杜欣;叔膦催化合成卤代联烯及其Suzuki交叉偶联反应的研究[D];大连理工大学;2010年
10 杨先海;可电离性卤代化合物与甲状腺素运载蛋白相互作用的计算模拟[D];大连理工大学;2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 吴佳;缬草内生、根际放线菌中安莎类和卤代类抗生素生物合成基因簇的筛选及研究[D];西北农林科技大学;2018年
2 张静星;大气典型卤代持久性有机污染物XAD树脂采样研究[D];江汉大学;2018年
3 童超迪;R-2-卤代酸脱卤酶DehDIV-R和脂肪酶PaL的结构与功能研究[D];浙江大学;2018年
4 庞海亮;利用α-卤代腙的环加成反应合成含氮杂环化合物的研究[D];北京工业大学;2017年
5 汪佳;β-氧化酰胺与N-卤代丁二酰亚胺的α,α-二卤代反应研究:α,α-二卤代酰胺的合成[D];长春工业大学;2013年
6 王立伟;家庭常用设备对水中卤代乙酸的去除研究[D];哈尔滨工业大学;2015年
7 甘轶群;家庭常用设备对饮用水中卤代甲烷的去除研究[D];哈尔滨工业大学;2015年
8 张甜;利用定量构效关系方法研究卤代消毒副产物的水解性能[D];哈尔滨工业大学;2015年
9 王晓磊;有机锌试剂与α,α-二卤代酮的反应研究及与卤代酮的环氧化研究[D];苏州大学;2011年
10 汤钟;水中典型卤代甲烷降解影响因素研究[D];哈尔滨工业大学;2014年
中国知网广告投放
相关机构
>浙江大学
相关作者
>陈少云
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026