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模拟含Pu放射性废物玻璃固化的基础研究

柯昌凤  
【摘要】: 放射性废物一旦泄漏进入生物圈,将对人类造成极大的危害。因此一切废物在处置前都必须转化成某种稳定、牢固、惰性的固体形态。兼顾工艺和固化体性能,玻璃固化是一种最成熟、可靠、安全的放射性废物固化方法,本文开展了关于含Pu放射性废物玻璃固化的基础研究工作。 在充分调研国外高放废物玻璃固化及Pu废物处理研究成果的基础上,针对含Pu放射性废物,本课题选用Ce作为Pu的模拟物,硼硅酸盐玻璃作为模拟废物固化剂。 通过正交设计和玻璃耐水性试验,获得了几种耐水性好、熔化温度较低的玻璃配方,其中P19-5玻璃耐水性最好,模拟废物含量较高。P19-5玻璃的组分为:SiO_2 46.5Wt.%、B_2O_3 18.9Wt.%、Al_2O_3 6.31Wt.%、Na_2O 7.58Wt.%、Li_2O 2.53Wt.%、K_2O 2.53Wt.%、CaO 3.79Wt.%、ZnO 2.53Wt.%、CeO_2 4.65Wt.%、Gd_2O_3 4.65Wt.%。 通过长期浸出试验,研究了P19-5玻璃固化体在不同温度下的浸出行为,浸出时间最长为148天,发现P19-5玻璃具有较低的浸出率,长期耐水性较好:90℃下,初始浸出率约为0.3g/m~2·d;25-70℃下玻璃基体的浸出率相差不大,比90℃下约低一个数量级;模拟废物Ce的浸出率比玻璃基体低3-4个数量级,绝大部分Ce离子在浸出过程中发生原位重构反应而保留在玻璃表面层中;随着浸出时间的延长,玻璃表面会形成表面凝胶层,对内层玻璃起到一定的保护作用,使浸出率下降;与国内外几种典型高放废物玻璃相比,P19-5的浸出率更低,具有较好的耐水性。 发现在浸出样表面积很大(SA/V=20cm~(-1)的条件下,玻璃表面在较短时间(58天)内就能形成较致密的表面凝胶层,使玻璃基体浸出率下降2个数量级。在浸泡剂中添加各种离子会对浸出率及表面层的形成产生各种不同的影响。 用X射线和SEM-EDS测试了玻璃固化体在热处理条后的析晶,发现P19-5玻璃在400℃下加热10天后没有晶体析出,500℃下发生缓慢析晶。


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