收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

珠江三角洲郊区气态亚硝酸(HONO)的观测及其来源和影响分析

苏杭  
【摘要】: 从二十世纪七十年代末在我国兰州发现首例光化学污染事件以来,我国主要的发达地区均发现了高浓度臭氧的存在,如今臭氧污染已成为对我国空气质量影响最为严重的污染物之一。在这种形势下,研究我国光化学污染的特点、揭示污染的成因和演变机制,无论对污染控制还是大气化学本身都有着重要的意义。气态亚硝酸(HONO)是大气中重要的痕量含氮物种。作为OH自由基的的来源之一,HONO通过对OH自由基的贡献在大气光化学中发挥着重要的作用。然而,当前对于HONO生成机理的认识还不完善,现有机理无法解释大气中观测到的HONO浓度。尤其是在昼间,光化学机理所模拟的HONO远低于观测到的水平。珠三角地区是我国臭氧污染最为严重的区域之一。卫星遥感,源清单和地面观测结果都显示珠三角地区存在着高浓度的NO2。由于高浓度的NO2往往伴随着高浓度的HONO,这预示了高浓度HONO在珠三角的存在。因此,在2004年和2006年珠江三角洲综合观测期间,本研究采用扩散管/离子色谱分析系统(WD/IC)对珠三角地区新垦和后花园两个郊区超级站的HONO浓度分别进行了测量。测量结果验证了先前的假想,新垦和后花园地区均存在着高浓度的HONO,其昼间浓度可高达350ppt至1ppbv。高浓度HONO的光解在昼间产生了巨大的OH自由基净生成率POH(HONO)net(新垦为2.5*107cm-3s-1,后花园为0.9*107cm-3s-1),其对OH自由基的贡献率为O3光解对OH贡献率的4.2倍(新垦)和59% (后花园)。从日变化趋势来看,HONO对OH的贡献在整个昼间都持续存在。本研究所发现的POH(HONO)net独特的日变化趋势和对OH自由基的重要贡献,不同于之前研究中认为HONO对OH的贡献仅限于清晨的结论,从某种程度上可以说是一项新的发现。该发现在同期和随后的研究中被多次证实,已逐渐为大气化学研究界所接受。为了探寻高浓度HONO的成因,作者在观测结果的基础上对HONO的生成机理进行了探讨。在昼间通过求解HONO收支方程的方法,证明了NO和OH的气相反应并不是昼间HONO生成的主要来源,确定并计算了HONO的未知来源RUnknown。在新垦和后花园两地,昼间HONO未知来源RUnknown高达3.0*107molecule cm-3s-1和7.5*106molecule cm-3s-1,对HONO浓度的贡献率为NO和OH反应贡献率的3-5倍以上。RUnknown的存在能将当地光化学臭氧生成量提高1.4倍(新垦)和20%(后花园)。在对未知来源机理的探讨中,本研究发现RUnknown与HONO前体物NO2的相关性并不理想,新垦和后花园两地相关系数仅为0.08和0.27,但当在分析中把NO2乘以其光解率J(NO2)后,J(NO2)*NO2与未知来源的相关性显著提高,相关系数分别达到0.56和0.40。本文据此提出了光照对HONO生成具有促进作用的假想。该假想随后被动力学实验所证实,引发了对昼间HONO生成机理的思考。对于夜间过程的分析中,本研究指出了物理过程对夜间HONO浓度变化的重要影响,并在以往工作的基础上提出了改进的夜间HONO净生成率的计算方法。本文的工作揭示了我国大气中高浓度HONO的存在,确定了HONO对于珠三角郊区光化学的重要作用;对POH(HONO)net日变化规律和未知源RUnknown生成机理的分析,促进了该领域大气化学的研究,也有利于以光化学研究为基础的光化学污染控制对策的制定。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 曲金潭;2-重氮-1-萘醌-5-磺酰氯含水量及光照后对贮存的影响[J];感光材料;1997年01期
2 李宁,黎德育,周德瑞,Kurachi Mitsuo;铅与光照对镀锌层黑变的影响[J];中国有色金属学报;2000年06期
3 尤珊,郑必胜,郭祀远;光照对螺旋藻形态及胞外多糖的影响和机理[J];海湖盐与化工;2004年01期
4 秦敏,刘文清,谢品华,刘建国,方武,张为俊;大气中HONO来源的研究进展[J];中国环境监测;2005年03期
5 杨成对;宋莉晖;;多杀菌素及其光照降解产物分析[J];高等学校化学学报;2007年11期
6 陈广银;郑正;邹星星;方彩霞;杨世关;;光照对互花米草厌氧消化过程的影响[J];环境化学;2009年05期
7 刘玉生,邹兰,郑丙辉;光照、温度和藻类对底泥释放磷的影响[J];环境科学研究;1992年02期
8 陈慧,单志华,邵双嘉,蒋岚;成革中Cr(Ⅵ)的测定及影响因素[J];皮革科学与工程;2004年03期
9 左亚军;;环境因素和培养条件对类胡萝卜素表达的影响[J];上海化工;2007年02期
10 贾蓉;;三维GIS可视化技术的应用[J];科技致富向导;2008年14期
11 袁海涛;康志娟;赵海栋;吴海霞;王奎涛;;二氧化氯水溶液的稳定性研究[J];河北工业科技;2010年05期
12 陆振荣;热分析动力学的新进展[J];无机化学学报;1998年02期
13 刘成伦,徐龙君,鲜学福;非均相化学反应的类分形动力学[J];化学世界;2001年05期
14 孙科峰,孙根正,侯增选,李洁;三角网格曲面的高光线模型[J];东华大学学报(自然科学版);2005年04期
15 王亚军;姚善泾;郑裕国;;非均相磺化反应体系制备(1→3)-β-D-葡聚糖硫酸酯[J];化学工程;2006年04期
16 吴全兴;;熔融氯化物中非均相反应制取钛合金涂层[J];稀有金属快报;2006年07期
17 黄丽;张仁熙;顾丁红;李萍;董文博;侯惠奇;;355nm光照下联苯与HNO_2的交叉反应机理[J];中国科学(B辑:化学);2007年03期
18 游玟娟;冯刚利;;紫外线与亚硝酸复合诱变选育中性蛋白酶高产菌株[J];食品科技;2010年10期
19 王粉江;安月娥;;氮氧化物在生态环境中的转化及其危害的研究[J];环境与健康杂志;1996年03期
20 姜霞,金相灿,姚扬,李丽和;光照对水环境变化和沉积物吸收磷酸盐的影响[J];应用生态学报;2005年11期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李歆;邵敏;T.Brauers;R.Hseler;A.Wahner;;PRiDe-PRD2006观测期间HONO的来源研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
2 吴玲燕;佟胜睿;盖艳波;刘泽;葛茂发;;红外光谱在大气非均相反应研究中的应用[A];第十六届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2011年
3 孙明;吴疆;商克峰;李杰;吴彦;;电晕放电法OH自由基发生的电极结构研究[A];中国物理学会第十一届静电、电磁防护与电磁兼容学术年会论文集[C];2003年
4 韩冲;刘永春;贺泓;;结构对soot与O_3非均相反应活性的影响[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
5 尚羽;朱彤;李怡;;颗粒物粒径对·OH生成影响的初步研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
6 徐寄遥;;二维大气光化学-动力学耦合的重力波模式[A];第十一届全国日地空间物理学术讨论会论文摘要集[C];2005年
7 赵德峰;朱彤;陈琦;;NO_2与单颗粒CaCO_3非均相反应的拉曼光谱研究[A];第十四届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2007年
8 宋晓娟;朱彤;赵德峰;张泽锋;刘颖君;;单颗粒CaCO_3与NO_2、SO_2混合气体的非均相反应研究[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年
9 陈祖荣;方彦铨;吴秀荣;李威;赖建文;;光照200m级高坝快速经济施工技术[A];中国碾压混凝土筑坝技术(2008)[C];2008年
10 刘永春;贺泓;;羰基硫在矿质氧化物上的非均相反应[A];中国化学会第26届学术年会环境化学分会场论文集[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 苏杭;珠江三角洲郊区气态亚硝酸(HONO)的观测及其来源和影响分析[D];北京大学;2008年
2 孙霞;光照对东海赤潮高发区赤潮藻类生长的影响[D];中国海洋大学;2005年
3 李天;温光对水稻籽粒碳水化合物代谢及品质的影响[D];四川农业大学;2005年
4 蔡昆争;水稻栽培群体根系的生长冗余和结构优化[D];华南农业大学;2001年
5 刘忠伟;连续波光腔衰荡光谱装置的建立及其在非平衡等离子体HO_2和OH自由基定量测定中的应用[D];大连理工大学;2008年
6 刘峰;脉冲电晕放电与直流辉光放电中OH自由基等活性物种的光谱诊断[D];大连理工大学;2008年
7 刘兆荣;β-蒎烯大气化学反应的实验室模拟研究[D];北京大学;1999年
8 王文春;非热平衡等离子体中H_3~-/D_3~-离子的实验检测及OH自由基诊断研究[D];大连理工大学;2008年
9 张永生;合成气稀释旋流扩散火焰燃烧特性研究[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2008年
10 刘丽芸;光刺激对新生小鼠视网膜发育的影响及基质糖蛋白Lumican异位表达的意义[D];复旦大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张铁志;北京地区冬季城市大气光化学特征分析[D];东北大学;2009年
2 李博;基于真实场景的投影光照渲染[D];上海交通大学;2010年
3 覃江圆;不同光照形式对体外培养豚鼠视网膜色素上皮细胞Ca~(2+)浓度和TGF-β_2表达的影响[D];河北医科大学;2011年
4 李腾飞;环境光下的交互式头发绘制[D];浙江大学;2010年
5 戴玺;基于GPU的实时云景渲染技术的实现[D];电子科技大学;2009年
6 李琳琳;增强现实中光照一致性的研究[D];沈阳航空航天大学;2011年
7 范彩安;两段SBR法亚硝酸型脱氮处理制药废水及过程控制[D];北京工业大学;2003年
8 杨艳群;“后花园”视域中萧红的创作[D];华中师范大学;2005年
9 方涛;光和营养盐现场耦合培养对长江河口浮游植物生长及营养盐吸收过程的影响[D];华东师范大学;2005年
10 王素;脉冲电晕放电等离子体OH自由基发射光谱研究[D];大连理工大学;2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;娄底应做好“长、株、潭”的后花园[N];中国企业报;2008年
2 郭岩;陈袁滩全力打造首府后花园[N];吴忠日报;2008年
3 Iven;美丽后花园[N];东方航空报;2008年
4 通讯员 杨思恬 李绍杰 尚庆迎 魏朝星;锦绣新铜山 徐州后花园[N];徐州日报;2010年
5 戴炜娜 陈德琴 陈木华;扮靓亨阳湖 打造土楼后花园[N];闽南日报;2010年
6 记者 翟正文 李浩亮;七里河打造兰州休闲后花园[N];兰州日报;2005年
7 时报记者 张燕红 石雅林;“发现之旅”精心打造厦门后花园[N];福建工商时报;2009年
8 通讯员 刘敏;把小拐镇建成克拉玛依市后花园[N];兵团日报(汉);2010年
9 王专;“后花园”定位的理论思考与实践推进[N];辽宁日报;2005年
10 李少豪;江西要做旅游 休闲“后花园”[N];中国旅游报;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978