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二氧化钛纳米材料在直接醇燃料电池阳极催化剂中的应用

肖璞  
【摘要】:TiO_2作为一种无毒、价廉、光催化活性高的材料,已成为光催化领域的研究热点,近年来,TiO_2在燃料电池的应用方面也开始崭露头角。本文使用TiO_2和钛酸盐纳米材料作为燃料电池阳极催化剂的助催化剂,研究了其对醇类电氧化的助催化性能和机理。采用TiO_2负载Pt制取了一系列Pt/TiO_2催化剂,进一步研究了它们的性能,并考察了紫外光对这些Pt/TiO_2催化剂的甲醇电氧化性能的影响。 以不同形貌和晶型的TiO_2纳米颗粒为原料,水热合成了钛酸盐纳米管,研究了它们对Pt/C催化剂的助催化作用。结果表明,钛酸盐纳米管可以促进甲醇和乙醇在Pt/C催化剂上的氧化,且对甲醇在Pt/C催化剂上氧化的助催化作用更显著。影响钛酸盐纳米管助催化性能的因素包括:纳米管的吸附水和结构水含量、钛酸盐纳米管的成管率和质子导电性。 以锐钛矿型TiO_2纳米颗粒为原料,合成了纳米管、纳米带和纳米棒等不同结构的TiO_2和钛酸盐纳米材料,并系统研究了它们对Pt/C催化剂的助催化性能和机理。结果表明,TiO_2和钛酸盐纳米材料对甲醇在Pt/C催化剂上的氧化具有助催化作用,助催化剂的比表面积、多孔结构、晶型、吸附水和结构水含量、质子导电性等因素可影响它们的助催化活性。其中,具有适宜孔道结构和高质子传导性的助催化剂更有利于促进甲醇氧化;助催化剂的吸附水和结构水含量越高,其助催化氧化中间产物的性能更高,抗CO的中毒能力更强。单斜晶型的纳米带具有较大的长径比,晶体结构存在供离子传输的通道,有利于质子的传导,对Pt/C催化剂的助催化效果较好。 采用乙二醇回流法,制备了TiO_2纳米材料直接负载Pt颗粒的一系列Pt/TiO_2催化剂,并研究了它们的甲醇电氧化性能和催化机理。结果表明,具有离子传导通道、气体扩散通道、较多吸附水和结构水含量和高质子导电性的TiO_2载Pt后催化甲醇电氧化的性能较高。结合光催化表征手段,考察了载体对甲醇电氧化催化性能的影响。结果表明,紫外光照射可提高Pt/TiO_2催化剂的甲醇氧化电流,并增强催化剂的抗CO中毒能力。其中,载体的光催化活性越高,催化剂在紫外光照射下的催化活性就越高。紫外光照射未负载Pt的TiO_2载体时也会产生电流,但是电流密度较小。


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