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核石墨在空气和水蒸汽下的氧化腐蚀行为及数值模拟

陈东钺  
【摘要】:石墨作为慢化材料和反射层材料,是维持高温气冷堆正常运行的重要组成部分。但是,核石墨在高温下容易被氧化性气体腐蚀,从而威胁反应堆安全。核石墨的腐蚀问题虽然被人们广泛关注,但是其腐蚀机理仍在研究的过程中。本文采用气体成分测试分析法研究了高温气冷堆用核石墨IG-110的氧气、水蒸汽气体腐蚀行为。我们成功设计并搭建了一套高温腐蚀石墨,并且可以在线检测出口气体成分的实验装置,通过实际测试分析验证了其检测的可靠性。 通过改变腐蚀温度,发现氧气腐蚀石墨粉和石墨球时,600℃以下O_2未能完全反应;600℃以上O_2完全反应,且产物随温度升高依次为CO_2、CO。水蒸汽腐蚀时,800℃以下不发生反应;1242℃时,绝大部分水蒸汽都参与了腐蚀反应,反应产物为H2和CO。无论是从反应发生的温度、还是从单位摩尔气体消耗的石墨的量来说,水蒸汽对堆内核石墨的腐蚀程度都远小于氧气。通过改变O_2浓度,发现O_2浓度对石墨粉和石墨球的氧气腐蚀机制没有明显的影响,出口各组分气体的浓度只是随着通入O_2浓度的增加而线性增加。 进一步研究石墨粉和石墨球的腐蚀行为表明,无论是氧气还是水蒸汽腐蚀,直径6mm的石墨球的腐蚀温度比石墨粉的腐蚀温度高大约50-100℃时,两者的腐蚀产物近似。这说明6mm石墨球要比石墨粉更耐腐蚀。而堆内实际使用的6cm石墨球的耐腐蚀性能应该会更好。 应用化学模拟软件Chemkin的Perfectly-Stirred Reactor反应模型对氧气腐蚀石墨粉的反应机理进行了研究。不同温度、不同O_2浓度下的模拟结果都与实验数据吻合得较好。结果表明,低温下的腐蚀速率主要由基元反应C(S)+O_2= O+CO控制,活化能为250kJ/mol;高温下的腐蚀速率主要由C(S)+CO_2=2CO控制,活化能为340kJ/mol。此活化能数值与文献值比较接近。这些氧气腐蚀IG-110核石墨的本征动力学参数的获得,可以为今后研究堆内6cm石墨球的腐蚀行为和模型建立提供参考。


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