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基于二维材料的纳米杂化体系构筑与相关电化学性质研究

尹华杰  
【摘要】:以石墨烯为代表的二维材料经过十年的研究已经取得了全面进展,同时二维材料概念也渗透到各个领域。目前,以二维材料为基本单元来设计和构筑纳米杂化体系是领域内重要的研究方向。发展基于二维材料的纳米杂化体系,一方面可以对二维材料自身物理和化学性质有更深入的认识,另一方面可拓展二维材料和与之复合的功能材料之应用范围。本论文针对能源与环境领域一些重要电化学过程所需材料,发展新合成方法构筑基于二维材料的新型纳米杂化体系,并充分结合二维材料特性来提高杂化体系电化学性能,具体如下:一、相对于大尺寸金纳米粒子,直径小于2纳米的金纳米团簇具有较高氧气催化还原(ORR)活性。但金纳米团簇的实际应用面临一些问题,例如合成后表面残留包覆剂降低了ORR活性,在催化过程中容易溶解和聚集等。针对上述问题,本文发展了一种通用简单的合成方法,制备了还原氧化石墨烯(rGO)负载金(Au)、铂(Pt)、钯(Pd)纳米团簇的杂化材料体系,该方法利用rGO自身还原性,无需外加保护剂和还原剂。实验证明,rGO与Au纳米团簇的杂化体系具有与商业Pt/C相当的ORR活性,但更优越的抗甲醇中毒能力和稳定性。二、为获得高性能电容脱盐电极材料,本文发展了一种简单通用的方法制备三维石墨烯气凝胶与氧化物纳米粒子复合体系,氧化物包括氧化钛(TiO2)、氧化铈(CeO2)、氧化铁(α-Fe2O3)和四氧化三锰(Mn3O4)。数据表明作为高性能电容脱盐电极材料,石墨烯气凝胶负载TiO2纳米粒子体系具有高的电吸附量,快的吸附速率和稳定吸脱附循环性能。对比试验证明石墨烯气溶胶的三维贯穿网络结构,以及与TiO2纳米粒子的结合极大提高了复合体系电容脱盐吸附量和吸脱附速率,为制备高性能电容脱盐电极材料提供了设计思路。此复合材料体系也有望应用在电容熵值发电等新兴能源器件。三、为获得高性能碱性电化学产氢催化剂,本文设计合成了二维单层氢氧化镍负载一维超细铂纳米线(Pt NWs/SL-Ni(OH)2)的新型复合体系。研究发现单层结构的氢氧化镍是在其表面生成直径为1.8 nm超细铂纳米线的关键因素。实验证明Pt NWs/SL-Ni(OH)2在碱性条件下具有优异的电化学催化产氢性能。Pt NWs/SL-Ni(OH)2是第一例基于单层氢氧化物构筑的杂化体系,这一工作有望拓展基于单层氢氧化物杂化材料相关研究。


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