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钢铁烧结烟气镁法脱硫脱硝及资源化技术研究

朱彤  
【摘要】:钢铁烧结烟气排放的SO_2和NO_x等污染物是造成酸雨、PM_(2.5)问题的重要前体物,对环境和人体健康危害严重,迫切需要治理。本文基于现有镁法脱硫技术,研究了脱硫副产品催化氧化制硫酸镁(MgSO_4)新配方体系;同时开发了新型镁法协同脱硝脱硫技术体系;分析SO_2和NO_x与吸收液添加助剂之间的相互作用,提出氧化吸收SO_2和NO_x作用机制。最后,对镁法脱硫工艺进行了技术性、经济性和环境影响综合评估。研究得到主要结论如下:通过研究MgSO_3催化氧化发现,Co~(2+)具有更优良的催化活性,其催化活性随空气流速增加和温度升更高而增强,pH值为7.0时MgSO_3的催化氧化效果最好。在工业试验中对比曝气氧化和催化氧化发现,相同条件下,MgSO_3催化氧化的反应速率约是曝气氧化的5倍,催化氧化时间6小时即能达到硫酸镁含量20%以上。经机理研究认为,MgSO_3的催化氧化由两步反应组成:1)MgSO_3氧化由SO_3~(2-)与Co~(2+)的反应引发形成·SO_3~-;2)O_2可能分解为原子O,然后以原子形式吸附在·SO_3~-上,并从Co~+得到一个电子形成SO_5~(2-)。O_2的选择性吸附和O_2的活化是中间物种SO_5~(2-)形成的主要原因。研究发现NaClO_2溶液具有较好的NO_x氧化吸收性能,助剂Co(CH_3COO)_2的加入显著改善NaClO_2氧化吸收效果。初始pH值越低,NaClO_2溶液氧化吸收NO_x效果越好。Co(CH_3COO)_2不仅作为氧化剂增加了溶液对NO_x和SO_2的氧化吸收能力,同时产生的Co(OH)_3沉淀对溶液pH值下降具有缓冲作用。在不同反应条件下,NaClO_2和Co(CH_3COO)_2氧化吸收NO_x和SO_2反应路径不同。其中,NaClO_2氧化吸收NO_x(SO_2存在时),以及NaClO_2+Co(CH_3COO)_2单独吸收NO_x的产物均为硝酸盐;而NaClO_2单独吸收NO_x,以及NaClO_2+Co(CH_3COO)_2氧化吸收NO_x(SO_2存在时)的产物以硝酸盐为主,含有少量亚硝酸盐。经综合评估认为,副产品MgSO_4·7H_2O带来的经济效益可显著降低镁法脱硫成本。生命周期分析结果表明镁法脱硫环境影响负荷较低。本文开发的镁法脱硫脱硝工艺在技术、经济性能及环境影响上均有显著优势。


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