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二甲醚重整制氢催化反应过程的研究

冯冬梅  
【摘要】: 氢能以其清洁、高效、可再生被视为本世纪最具发展潜力的能源,目前基于化学过程的移动制氢装置的研究开发,已成为当前燃料电池领域的热点课题之一,二甲醚由于其清洁环保特性成为燃料电池电动汽车的理想氢源之一。对二甲醚水蒸汽重整制氢(DME SR)过程的研究也引起研究者的关注,与其它制氢原料相比,二甲醚具有高能量密度、无毒、氢含量高、储运方便、制氢条件温和等优点,其储存和运输可与现存液化石油气的设施兼容,适用于移动制氢或小型氢源制氢。二甲醚水蒸汽重整制氢不仅扩展了二甲醚在燃料方面的应用领域,而且有利于环境保护,其工艺兼有能源和环保双重意义。 本文通过热力学模拟计算,确认了二甲醚水蒸汽重整制氢过程的热力学可行性。通过实验探讨了固体酸及铜基催化剂的组成对二甲醚重整复合催化剂性能的影响。二甲醚水解需较强的酸性中心,筛选出的ZSM-5(25)是最适宜的水解催化剂。采用改进的共沉淀法制备出性能良好的甲醇水蒸汽重整催化剂Cu-Zn-Al-Zr (CD501)。为实现二甲醚水解反应与甲醇水蒸汽重整反应的耦合,研制了CD501/Z(25)复合催化剂,评价得其活性和选择性均明显优于其它复合催化剂。 在固定床反应器中,用优化的催化剂全面地考察了各种工艺条件对二甲醚水蒸汽重整过程反应性能的影响,根据二甲醚水蒸汽重整反应在固定床反应器中的实验数据,回归得到了二甲醚重整反应过程的动力学参数;并将其应用到二甲醚重整制氢过程的模拟计算过程中,取得了良好的效果。 在膜反应器中,研究纯氢和混合气体条件下氢的渗透规律,将钯银合金膜反应器应用于二甲醚水蒸汽重整反应中,实现水蒸汽重整反应和富氢气体分离净化等单元设计成一体化,实现催化反应与产物分离过程的耦合。采用实验与模拟计算相结合的方法全面系统地研究了各种工艺条件对二甲醚水蒸汽重整制氢过程的影响,总结分析了膜反应器中该催化反应过程的特性规律。本研究结果为更详细的研究二甲醚水蒸汽重整制氢反应过程提供了重要的参考依据。


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