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钙钛矿太阳能电池中活性层的结晶调控与器件界面修饰的研究

孙盟杰  
【摘要】:随着能源危机日渐临近,薄膜太阳能电池越发受人关注,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池正是其中佼佼者。从2009年以来,钙钛矿太阳能电池器件光电转换效率由最初的3.8%快速上升至25.2%。制得高效率钙钛矿电池器件的关键因素在于制备高质量的钙钛矿薄膜,以及高效的载流子传输层。另外,聚合物太阳能电池近年来因材料的突破,效率取得长足进步,通过叠层或集成制备,其光电性能可以做到与钙钛矿材料互补。本文主要针对平面n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池器件的活性层结晶情况以及界面修饰展开研究,另外对集成型钙钛矿/有机体异质结太阳能电池做出初步探索。本文的主要结论和成果如下:(1)通过低温旋涂法制备Zn O薄膜,并以此为电子传输层制备并优化了n-i-p型钙钛矿器件。研究表明,器件制备过程中,两次旋涂甲基碘化胺(MAI)可以降低两步法钙钛矿成膜时薄膜厚度变化幅度,提高钙钛矿结晶质量,提高器件的能量转换效率和热稳定性。另外,通过对器件光浸润现象与界面电荷积累现象进行研究,发现界面电荷积累与外加偏压强度和时间存在关系。而高回滞器件只能工作于界面电荷较高的状态,这一发现解释了界面电荷积累与器件回滞和稳态输出之间的关系,并为之后消除回滞,制备更高效稳定的电池器件提供了方向。(2)为了同时调节钙钛矿层的晶粒大小和Pb I_2残留量,在两步法制备钙钛矿器件的第二步前驱体中添加二甲基亚砜(DMSO)添加剂。研究表明,使用DMSO添加剂能够调整钙钛矿层的结晶速率、晶粒大小和残余Pb I_2的数量,该方法提高了第二步中有机分子对Pb I_2层的渗透速率,并且通过调整溶解性,改变了结晶核密度,促进了晶体的生长。经过调整DMSO的添加比例,最优条件的钙钛矿薄膜平均粒径达到933 nm,并能够保持适量的Pb I_2残留,相应器件无回滞现象,其光电转化效率达到19.3%,比对照器件提高19%。(3)提出了下层修饰的双层复合电子传输层方案,即在氧化铟锡(ITO)与Sn O_2层之间引入乙氧基化聚乙烯亚胺(PEIE)中间层,由此设计并制备PEIE/Sn O_2双层复合电子传输层,通过在表面形貌、能级、光物理和光伏特性等方面的系统研究,实现了高效率的钙钛矿太阳能电池。通过交流阻抗谱分析发现,优化PEIE层的厚度后,钙钛矿薄膜内部复合电阻更高,界面电荷转移电阻更小。结果表明:首先,PEIE中间层可以调节双层复合电子传输层的表面能,从而改变钙钛矿晶体的成核速度和晶粒尺寸;其次,PEIE中间层可以调控双层复合电子传输层的能级,优化电荷传输和收集效率。对应器件的各项光伏参数均得到改善,其中典型器件经过中国计量科学研究院的认证,能量转换效率达到21.3%。(4)使用乙二胺四乙酸(EDTA)作为修饰材料制备下层修饰的双层复合电子传输层,并制备钙钛矿太阳能电池。经过工艺优化,对应器件获得了20.2%的认证效率。通过表面形貌,器件光物理以及光伏特性的分析对比,发现作用原理与PEIE/Sn O_2双层复合电子传输层十分近似。研究表明,下层修饰的双层复合电子传输层方案具有普适性,大大拓展了修饰层材料的选择范围。(5)设计并制备了一系列反型n-i-p有机聚合物太阳能电池,对其制备工艺进行了优化,并以此为基础,以突破钙钛矿太阳能电池Shockley-Queisser极限为目的尝试制备集成型钙钛矿/有机太阳能电池。通过旋涂转速、退火温度时间,添加剂的使用以及通过自组装进行优化,P3HT(CAS:104934-50-1):PCBM(CAS:160848-22-6)与PBDB-T(CAS:145929-80-4):ITIC(CAS:1664293-06-4)代表性组合,以及PM6(CAS:1802013-83-7):Y6(CAS:2304444-49-1)新材料组合体系的最高效率达到3.53%、9.72%以及12.32%,并且通过电容-电压测试计算了缺陷掺杂浓度的变化,揭示了各种工艺优化提高器件性能的原因。而后以PBDB-T:ITIC和PM6:Y6为有机活性层,器件结构为ITO/PEIE/Sn O_2/Perovskite/PM6:Y6(or PBDB-T:ITIC)/Mo O_3/Au,其中使用PM6:Y6为聚合物活性层的器件最高效率达到14.65%。器件有待进一步优化,这将作为之后的研究方向。全文共插图86幅,表39个,参考文献293篇。


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